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近年来,随着核工业的发展,土壤中放射性核素的迁移已经对生态环境造成一定程度的污染。研究放射性核素在土壤中的迁移扩散规律及其影响因素,可以为土壤放射性污染治理提供理论依据。本论文以江西某铀尾矿库周边稻田表层土壤作为研究对象,采用斯托克斯和连续提取法分离出土壤胶体和无机胶体,并结合扫描电镜(SEM)、比表面积(BET)、X射线光电子能谱(XPS)和X射线衍射表征(XRD)等表征技术,分析土壤样品的形貌、结构及物质组成;通过批实验研究在不同条件下,土壤各组分对铀的吸附性能和吸附机理;通过比浊法研究土壤胶体在不同pH、离子强度等条件下的稳定性和可移动性;通过研究土壤不同组分对多种共存离子的竞争吸附,分析其在土壤表面的吸附机理;研究不同溶液对土壤—铀的解析性能,分析在土壤溶液理化性质发生改变时,土壤中铀的浓度变化;同时,通过动态土柱淋滤实验和Geostudio软件数值模拟,分析了在非饱和土壤中,铀分别在基质流和优先流作用下的迁移扩散规律,主要得出以下结论:
(1)通过对土壤的理化性质分析和表征分析表明,稻田土壤为偏酸性粉质粘土,有机质含量为32.91g/kg,土壤主要化学成分为SiO2、Al2O3和Fe2O3,矿物成分主要以石英和高岭石形式存在。
(2)静态批实验结果表明,pH值、初始铀浓度、反应时间和反应温度对土壤组分吸附铀均有影响,在最佳条件下,土壤、土壤胶体和矿质胶体对铀的吸附率和吸附容量分别达到76.67%、83.03%、48.87%和8.53mg/g、9.24mg/g、5.43mg/g。且吸附过程符合准二级动力学模型、Langmuir模型和Freundlich等温模型,表明吸附过程主要以化学吸附为主,属于不均匀表面的单层吸附。热力学研究表明,样品对铀的吸附过程为自发、吸热、熵增反应。
(3)共存离子的竞争吸附研究结果表明,土壤各组分对铀、钍和铅都具有较好的吸附性能,土壤及各组分对铀、钍和铅的活性吸附位点并不一致,且共存离子可以促进无机胶体对铀的吸附,吸附性能提高了10%左右。
(4)入渗水溶液对土壤胶体和无机胶体的稳定性和可移动性研究结果表明,入渗水的pH对土壤胶体和无机胶体的稳定性和可移动性有着很大的影响,随着pH的升高,胶体的稳定性在逐渐升高,可移动性也在逐渐升高。不同离子和离子浓度对土壤胶体和无机胶体的稳定性和可移动性也有着一定的影响,NaCl和CaCl2溶液的影响都是随着离子浓度的增加,胶体的稳定性呈现出先快速增加后缓慢下降的趋势。
(5)不同解析剂对胶体—铀复合物的解析性能研究结果表明,各解析剂对土壤、土壤胶体和无机胶体中铀的解析具有相同的趋势,解析效果强弱分别为无机酸、有机酸、碳酸钠和去离子水。其中无机胶体—铀复合物最容易被解析出来,表明无机胶体与铀形成的复合物最不稳定。
(6)动态淋滤实验表明,非饱和土壤对铀的饱和吸附容量是一定的,吸附容量为2.1mg/g左右。不同入渗水对土壤中铀的解析实验结果表明,在基质流中,土壤胶体和矿质胶体溶液可以提高土壤中铀的解析效果,是水溶液解析效果的1.63倍。优先流作用下,土壤胶体溶液对土壤中铀的解析率比基质流中的提高了10%左右。
(7)运用Geostudio模拟仿真软件,模拟分析基质流和优先流作用下土壤中铀的迁移扩散规律,实验结果表明,优先流作用下,土壤中铀的迁移扩散强于基质流作用下的迁移扩散。
(1)通过对土壤的理化性质分析和表征分析表明,稻田土壤为偏酸性粉质粘土,有机质含量为32.91g/kg,土壤主要化学成分为SiO2、Al2O3和Fe2O3,矿物成分主要以石英和高岭石形式存在。
(2)静态批实验结果表明,pH值、初始铀浓度、反应时间和反应温度对土壤组分吸附铀均有影响,在最佳条件下,土壤、土壤胶体和矿质胶体对铀的吸附率和吸附容量分别达到76.67%、83.03%、48.87%和8.53mg/g、9.24mg/g、5.43mg/g。且吸附过程符合准二级动力学模型、Langmuir模型和Freundlich等温模型,表明吸附过程主要以化学吸附为主,属于不均匀表面的单层吸附。热力学研究表明,样品对铀的吸附过程为自发、吸热、熵增反应。
(3)共存离子的竞争吸附研究结果表明,土壤各组分对铀、钍和铅都具有较好的吸附性能,土壤及各组分对铀、钍和铅的活性吸附位点并不一致,且共存离子可以促进无机胶体对铀的吸附,吸附性能提高了10%左右。
(4)入渗水溶液对土壤胶体和无机胶体的稳定性和可移动性研究结果表明,入渗水的pH对土壤胶体和无机胶体的稳定性和可移动性有着很大的影响,随着pH的升高,胶体的稳定性在逐渐升高,可移动性也在逐渐升高。不同离子和离子浓度对土壤胶体和无机胶体的稳定性和可移动性也有着一定的影响,NaCl和CaCl2溶液的影响都是随着离子浓度的增加,胶体的稳定性呈现出先快速增加后缓慢下降的趋势。
(5)不同解析剂对胶体—铀复合物的解析性能研究结果表明,各解析剂对土壤、土壤胶体和无机胶体中铀的解析具有相同的趋势,解析效果强弱分别为无机酸、有机酸、碳酸钠和去离子水。其中无机胶体—铀复合物最容易被解析出来,表明无机胶体与铀形成的复合物最不稳定。
(6)动态淋滤实验表明,非饱和土壤对铀的饱和吸附容量是一定的,吸附容量为2.1mg/g左右。不同入渗水对土壤中铀的解析实验结果表明,在基质流中,土壤胶体和矿质胶体溶液可以提高土壤中铀的解析效果,是水溶液解析效果的1.63倍。优先流作用下,土壤胶体溶液对土壤中铀的解析率比基质流中的提高了10%左右。
(7)运用Geostudio模拟仿真软件,模拟分析基质流和优先流作用下土壤中铀的迁移扩散规律,实验结果表明,优先流作用下,土壤中铀的迁移扩散强于基质流作用下的迁移扩散。