二氧化碳（CO₂）/氮气（N₂）吸附分离对环境保护和能源转化具有非常重要的理论和现实意义。高效吸附剂是决定分离效率的关键因素。比表面积大、筛分效应、吸附能力强、孔径均一、可再生、以及良好的化学和热稳定性是分子筛作为CO₂吸附剂的优势。微孔分子筛由于受其孔径限制,气体扩散速率低;介孔分子筛由于孔道和CO₂分子尺寸不匹配,在常压下吸附能力有限。本论文通过在微孔分子筛结构中引入介孔得到微介孔复合分子筛模型,改善气体在分子筛上的扩散性能;在微介孔复合分子筛骨架中接枝氨基基团,提高对酸性气体CO₂的吸附能力,构建了具有高吸附容量和优异扩散性能的高效CO₂吸附剂模型。通过分子模拟研究气体在多孔分子筛模型中的吸附和扩散性能,同时,在微观水平上深入地理解吸附机理,例如吸附密度分布、吸附位点和相互作用等。这些模拟研究有望为高效CO₂吸附剂的筛选、改性和应用提供理论依据和指导。（1）首先,使用蒙特卡罗模拟和分子动力学方法研究FAU、LTA和MFI型微孔分子筛的结构与CO₂/N₂吸附和扩散的关系,构建三种典型微孔分子筛NaX、NaA和NaZSM-5模型,进行吸附模拟研究。分子筛模型和力场参数的合理性分别通过结构性质和单组分吸附等温线进行验证。在常温常压下,NaX（Si/Al=1.18）拥有最大的CO₂平衡吸附容量为5.67 mmol/g,其选择性（CO₂:N₂=15:85）为295.34,归因于NaX的较大孔体积及其与CO₂更强的相互作用。相同条件下,CO₂在3种微孔分子筛上的扩散系数由高到低依次为NaX>NaZSM-5>NaA,归因于NaX（9-10?）的孔径较NaZSM-5（5.1-5.6?）和NaA（4?）大。由于NaX分子筛的微孔孔径限制,在298 K和1000 kPa下,CO₂扩散系数仅为2.58?10^-9 m²/s。单组分吸附密度分布表明,气体主要吸附在NaX上的八面体沸石笼;NaA晶胞顶部的八个β笼;以及NaZSM-5的直孔道、Zigzag孔道和交叉孔道。（2）其次,基于微孔孔径对CO₂气体扩散的限制,在NaX超晶胞中引入介孔MCM-41结构,构建微介孔复合分子筛NaX/MCM-41的全原子结构模型。在常温常压下,CO₂在NaX/MCM-41上的平衡吸附容量为2.37 mmol/g,是MCM-41的3.76倍,归因于介孔壁上的微孔结构提供了更多的吸附位点。CO₂/N₂的选择性由高到低顺序为NaX>NaX/MCM-41>MCM-41。随着压力的增加,CO₂在MCM-41上由表面单层吸附转变为多层吸附,并伴随分子自聚集的发生。同时,CO₂从NaX/MCM-41的微孔壁扩展到介孔的表面和中心。此外,介孔通道促进了气体扩散,CO₂在NaX/MCM-41上的扩散系数是在NaX上的4倍多。（3）最后,通过3-氨丙基三乙氧基硅烷（APTES）替换结构中的硅羟基,对NaX/MCM-41进行氨基改性,构建APTES-NaX/MCM-41氨基接枝改性微介孔复合分子筛模型。CO₂与氨基之间的弱化学相互作用使吸附性能得到提高。在298 K和101.325 kPa下,10-APTES-NM的CO₂平衡吸附量为6.10 mmol/g,分别是NaX/MCM-41和MCM-412.57和9.53倍。CO₂在其上的扩散系数仍为NaX的4倍多。CO₂在10-APTES-NM上的吸附性能相较于介孔分子筛MCM-41和微介孔复合分子筛NaX/MCM-41显著提高,同时扩散性能优于微孔分子筛NaX。