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随着人们居住条件的改善,楼房建筑、室内装修以及日用生活品等引起的室内污染问题日益严重。装潢材料中挥发性有机物质的大量使用严重影响着室内空气质量(IndoorAir Qulity,IAQ),其中许多物质都有致癌风险,威胁人类健康。室内挥发性有机污染气体(Volatile Organic Compounds,VOCs)的去除已成为研究重点。处理VOCs的传统技术,例如高温、常规催化以及吸附污染处理等,虽然能将VOCs进行一定程度的处理处置,但由于设备和操作费用高,易造成二次污染,并且需进一步的处理等缺点,因而应用受到一定程度的限制。
光催化氧化技术(Photocatalytic Oxidation,PCO)是利用半导体材料在光照下,表面能受激活化的特性,利用光能可有效地氧化分解有机物、还原重金属离子、杀灭细菌和消除异味。同时由于光催化技术伴有其他方面的优点,即能利用太阳能在室温下发生反应,比较经济;光催化剂自身无毒、无害、无腐蚀性,可反复使用;反应能将有机污染物完全矿化成水和无机离子,无二次污染;不需要其他化学助剂,反应条件温和等特点,因而是一种具有广阔应用前景的绿色环境治理技术,是目前最具发展前景的室内空气净化技术。
本文首先介绍了室内污染现状,说明了课题的研究背景以及意义,随后系统地介绍了光催化氧化法的研究现状,包括光催化剂、光催化反应器、光催化反应的环境影响因素、光催化反应机理以及光催化剂的失活与再生等方面,并进行了详细的综述。本论文主要做的工作为:根据现阶段研究报道以及实验室条件,选择简单、环保、易操作的溶剂热法合成了介孔TiO2微米球,随后研究了不同煅烧温度(100-800℃,间隔为100℃)对催化剂物理化学性能和光催化性能的影响。其中通过使用XRD,SEM,TEM,TG-DTA,N2-吸附解析,UV-vis等研究了不同煅烧温度对介孔TiO2微米球的物理化学性能的影响;接着选取甲苯为目标污染物,研究各个煅烧温度下介孔TiO2微米球的光催化性能差异(以P25为对比),并寻找最佳煅烧温度;最后通过旋转蒸发浓缩预处理法和GC-MS对吸附态反应副产物进行鉴定分析,并得出了甲苯可能的光催化降解机理,探讨了产物差异与降解速率差异之间的关系。具体为:
1、以TiCl3为钛源,通过溶剂热法合成了形貌可控的介孔TiO2微米球,并将合成的微米球在不同温度下煅烧(100-800℃,间隔为100℃),研究各个煅烧温度对合成介孔TiO2微米球物理化学和光催化性能的影响,试图寻找最佳煅烧温度。
2、选用XRD、SEM、TEM、FG-DTA、UV-vis和N2-吸附解析对催化剂进行了详细的表征,即分析煅烧温度对介孔ZiO2微米球晶型、结晶度、颗粒大小、球的直径、孔径、孔容积、吸光性能以及热稳定性的影响。
3、以甲苯为目标污染物,对合成的TiO2微米球的光催化性能进行测定(P25作为对比),结果表明400℃煅烧下TiO2的光催化性能最好,通过进一步分析得出良好的催化效果是锐钛晶型、良好的结晶度、相对大的孔径孔容积以及紫外吸收特征等的综合效应。
4、通过GC-MS对吸附态反应副产物进行了鉴定分析,得出了可能的反应副产物,同时根据检测到的副产物,分析了甲苯可能的降解机理。在本次研究中,首次发现了3,5-二羟基甲苯和2,5-二羟基苯甲醛两种副产物。并且通过对比合成介孔TiO2微米球与P25之间的产物差异产物,进一步分析了催化剂光催化性能差异的因为。
本论文系统地研究了煅烧温度的对合成介孔TiO2微米球物理化学性质以及光催化性能影响,寻找到最佳煅烧温度(400℃),为提高光催化剂性能奠定了一定的基础。