EIS型石墨烯生化传感器及检测系统的研究

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电解质-绝缘层-半导体(Electrolyte-Insulator-Semiconductor,EIS)型石墨烯生化传感器是EIS型传感器与石墨烯材料的优异特性,以及生物分子特异性识别机制的有机融合。本文从石墨烯材料的合成与功能化、EIS型石墨烯生化传感器的制备与应用、检测系统的构建等方面开展了如下工作:  1)石墨烯及其功能化:采用改良Hummers法,制备了羧基化氧化石墨烯(carboxyl graphene,GO-COOH);采用X射线光电子能谱(X-ray photoelectron spectroscopy,XPS)、扫描电子显微镜(Scanning electron microscope,SEM)等对GO-COOH进行表征。  2)光寻址电位传感器(light addressable potentiometric sensor,LAPS)表面GO-COOH修饰及循环肿瘤细胞(Circulating Tumor Cells,CTCs)检测:采用共价键方法,使用GO-COOH构建基于LAPS的EIS型石墨烯传感器—G-LAPS;以anti-EpCAM为CTCs探针将其功能化为CTC-LAPS,实现了模拟环境以及前列腺癌症病临床样本中的CTCs检测,检测限为10个/mL。  3)石墨烯-场效应晶体管(Graphene field effect transistor,GFET)型生化传感器研制:以还原氧化石墨烯(Reduced graphene oxide,rGO)为导电沟道制备GFET,在其表面固定单链DNA(Single stranded DNA,ssDNA)探针,先后实现了互补DNA(complementary DNA,cDNA)和Hg2+检测,两者灵敏度为1pM。  4)移动智能终端-EIS型生化传感器检测系统的研制:针对EIS型生化传感器的测试需求,研制了以移动智能终端(如手机等)为人机交互平台的EIS型生化传感器检测系统,可实现电压扫描范围为0~1V,分辨率为0.1V;电流信号检测范围为10-5~10-2A,频率范围为0~10kHz;该系统采用嵌入式系统为微处理器,具有体积小、便携的优势,实现了对溶液中CTCs、Hg2+的检测。  5)GFET型DNA传感器的建模与仿真:以Sentaurus为仿真环境建立了GFET器件级模型,实现了GFET基础器件、ssDNA修饰前、后以及cDNA杂交后GFET的仿真分析,通过与实测数据对比,验证了该模型及仿真方法的可行性。  6)EIS型传感器数据分析模型的研究:建立了基于BP神经网络和遗传算法的数据分析模型,使用Matlab软件实现EIS型传感器数据分析,最大相对误差为1%。
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