【摘 要】
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以石墨烯(Gr),过渡金属二硫族化合物(TMD)为代表的二维材料具有独特且有趣的物理、化学和机械性质。二维范德华异质结,可以将各二维材料的优势整合,被证明在先进的光电器件,光子学器件,自旋电子学器件和光电催化器件中有广阔的应用前景。作为必不可少的步骤,范德华异质结界面的电荷/能量转移动力学决定了二维光电器件,谷自旋器件和光电催化器件的性能,并引起了广泛的研究兴趣。本文更深入揭示了二维范德华异质结中
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以石墨烯(Gr),过渡金属二硫族化合物(TMD)为代表的二维材料具有独特且有趣的物理、化学和机械性质。二维范德华异质结,可以将各二维材料的优势整合,被证明在先进的光电器件,光子学器件,自旋电子学器件和光电催化器件中有广阔的应用前景。作为必不可少的步骤,范德华异质结界面的电荷/能量转移动力学决定了二维光电器件,谷自旋器件和光电催化器件的性能,并引起了广泛的研究兴趣。本文更深入揭示了二维范德华异质结中电荷/能量转移的机制,并发展了借助势垒层调制激发态动力学的方法。这极大弥补了之前研究中的不足,也为二维范德华异质结的激发态动力学绘画了清晰的物理图景,对优化基于二维范德华异质结的光电器件,谷自旋器件和光电催化器件的性能,促进其实际应用都有十分重要的指导意义。本文主要分为三个部分:第一部分为第二章,介绍实验方法和测试原理;第二部分包括第三章和第四章,主要围绕II型范德华异质结中电荷转移动力学展开;第三部分包括第五章和第六章,研究了二维范德华异质结中的能量转移机制。第三章研究了WSe2/WS2 II型范德华异质结界面的电荷转移动力学。瞬态光谱的结果表明异质结两层间的电子转移过程是稳固的,处于超快的时间尺度(30飞秒),并不会受到外界介电环境的影响。结合温度无关的超快电荷转移过程,表明异质结中存在足够强的电子耦合现象,以至于电子转移过程是绝热地发生在超快的时间尺度内。通过第三章的研究,我们发现外部因素无法影响II型范德华异质结的电荷转移过程。第四章中,我们在WSe2/WS2的中间插入氮化硼以精确控制WSe2和WS2的间距。通过瞬态吸收光谱测试,我们发现层间电子和空穴转移速度(6)((9))随着氮化硼厚度的增加(d)呈现指数衰减的趋势,与量子隧穿模型吻合。不仅如此,我们还发现氮化硼势垒层能有效延长范德华异质结的电荷分离态的寿命。这个研究表明,势垒层可以调制和优化范德华异质结的电荷转移动力学和复合寿命。最后,我们在第五章和第六章研究了二维范德华异质结中的能量转移机制。第五章研究了有重要光电应用前景的TMD/Gr异质结体系。光激发TMD层之后,从TMD到石墨烯的电子、空穴和激子转移过程都可能发生。传统的瞬态吸收光谱仅能探测载流子数目的信息而不能区分载流子的物种,因此无法得到准确的能量转移机制。单层TMD独特的自旋谷耦合现象给载流子赋予一个新的光谱上可被探测的谷自旋自由度。我们用手性瞬态光谱,结合光激发载流子的数目和极化度的信息,成功分辨了激发态载流子的物种(电子或空穴或激子),解析出了不同物种的动力学行为。我们发现,在TMD/Gr异质结中,电子和空穴以不对称电荷转移机制(电子和空穴的转移速度不相同)转移进入石墨烯中,而非F?rster和Dexter能量转移机制。第五章证明了手性瞬态吸收光谱可用于探究界面电荷/能量转移机制。在第六章中,我们用此方法研究了I型范德华异质结(WS2/Mo Te2),发现其能量转移机制也是不对称电荷转移,而非F?rster和Dexter能量转移机制。我们设计精巧的WSe2/WS2/Mo Te2能带排布,用WSe2层控制光生空穴的动力学行为,发现WS2向Mo Te2的电子转移动力学与WSe2空穴隧穿动力学密切相关,电子空穴因库伦作用力的牵引作用而耦合在一起。空穴的位置决定了电子的命运,这也解释了WS2/Mo Te2异质结中两步电荷转移的能量转移机制。这个研究揭示了库仑相互作用对激发态动力学的影响,证明了时间空间耦合的电子-空穴动力学行为。
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