活性炭负载TiO2光催化剂的制备及其对腐殖酸的降解性能

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近年来,纳米TiO2因具有高的光催化活性、良好的化学稳定性、并且廉价无毒等诸多优异性能,被广泛应用于水处理、空气净化等领域,成为环境、材料科学领域的研究热点。负载型催化剂可解决粉末催化剂回收难的问题,而如何更有效的保证及发挥负载型催化剂的性能是实用化研究的关键。采用吸附性载体负载TiO2可显著提高TiO2的光催化效率。吸附剂作为载体的最大优势是可以将有机物吸附到半导体粒子的周围,增加局部浓度及避免中间产物挥发或游离,加快反应速度,其多孔的结构又可保证复合催化剂能够达到一定的TiO2负载量及具有较大的TiO2与反应物的接触面积。本课题以活性炭为载体,制备TiO2/AC复合光催化剂,并将其用于对难降解有机物腐殖酸的光催化降解。采用溶胶-凝胶法制备了TiO2/AC复合光催化剂,考察了载体粒度、溶胶浓度、浸渍时间、煅烧温度、负载方法与负载次数等制备条件对其光催化降解腐殖酸性能的影响,XRD、氮吸附测试等方法分别对担载的TiO2粒子晶型及晶粒尺寸、TiO2/AC催化剂BET比表面及孔径分布等物理特性进行了表征,灰分法测定了TiO2/AC复合催化剂的TiO2负载量;考察了TiO2/AC复合催化剂光催化降解腐殖酸反应的主要因素影响;最后对TiO2/AC复合催化剂光催化降解腐殖酸的动力学过程进行了研究。研究结果表明,负载次数和煅烧温度是影响TiO2/AC催化剂性能的关键因素,负载的TiO2晶粒平均尺寸为11.7nm,因而具有较高的光催化活性。TiO2/AC复合催化剂在对腐殖酸光催化降解过程中体现了TiO2光催化氧化与活性碳吸附特性的协同作用,使之具有比简单悬浮体系更高的光催化性能。催化剂投加量为2g/L、HA初始浓度为7.7mg/L、反应进行3h条件下,TiO2/AC复合催化剂对腐殖酸的光催化降解可去除腐殖酸溶液的UV254值96%,并使反应过程中溶液TOC、SUVA值显著降低。可知TiO2的光催化氧化作用可将腐殖酸降解为小分子进而发生矿化,光催化反应过程中腐殖酸不断被可生化性高的简单小分子代替并不断被去除。TiO2/AC光催化降解腐殖酸的动力学研究表明,TiO2/AC光催化氧化腐殖酸的动力学特性可用Langmuir-Hinshelwood(L-H)动力学模式表示。由本研究结果可知,通过将纳米TiO2粒子负载于载体颗粒活性炭上制备的TiO2/AC复合催化剂,不仅可实现催化剂的易分离与易回收性,增强了其实用性,TiO2与活性炭协同作用的体现,又保证了其具有较高的光催化性能,这对微污染水源饮用水处理及活性炭再生方法的研究具有重要的意义。TiO2/AC复合催化剂光催化降解腐殖酸反应的动力学研究则为饮用水光催化净化反应器的设计提供了依据。
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