作为纳米填充材料,碳纳米管以其优异的物理力学性能被广泛应用于高分子复合材料领域。对于结晶性高分子材料,结晶相与非晶相共存的凝聚态结构广泛应用于高分子制品中。通过研究碳纳米管／高分子复合材料的结晶行为,从而实现对高分子微晶结构的调控,对聚合物纳米复合材料的设计具有重要意义。本文针对碳纳米管／聚乙烯复合材料的结晶行为、微晶形貌以及界面相与界面力学性能的关系进行了分子动力学模拟。基于IBI (Iterative Boltzmann Inversion)粗粒化方法,构建了聚乙烯的粗粒化模型。利用粗粒度分子动力学模拟分析了聚乙烯结晶过程中分子构型的微观演变机制,即部分随机缠绕的分子链通过折叠、排列、堆砌等形式形成折叠链片晶。运用分子动力学方法模拟了含量为3%的碳纳米管对聚乙烯结晶行为的影响。结果表明：碳纳米管能够明显提高聚乙烯的结晶温度、玻璃化温度和结晶度,而且碳纳米管对半结晶聚合物存在明显的局部强化作用,能够诱导其表面分子链取向并形成界面微晶结构。界面微晶形貌受直径的影响较大,当碳纳米管直径较大时,聚乙烯分子严格遵循晶格匹配效应,这时会在碳纳米管表面形成多个取向,分子链以螺旋形构象包裹在碳纳米管表面,形成螺旋型微晶界面。而当碳纳米管直径较小时,碳纳米管与聚乙烯分子间的晶格匹配效应就会减弱,这时的分子链会沿碳纳米管轴向取向,形成取向型微晶形貌。利用分子动力学拔出模拟研究了碳纳米管从聚乙烯基体中的拔出行为,分析了碳纳米管嵌入基体长度、界面分子链取向、微晶形貌对界面力学性能的影响,结果表明：碳纳米管长度越长,拔出产生的剪切应力越大。此外,取向型和螺旋型的界面相结构都能够提高碳纳米管／聚乙烯复合材料的界面力学性能。