本工作从高强度聚N-异丙基丙烯酰胺(PNIPAm)-锂藻土纳米复合水凝胶(NC凝胶)的网络结构形成机理、大形变下的宏观和微观力学行为以及力学性能增强方法等方面对NC凝胶进行了深入系统的研究。研究的主要思路是：通过石英晶体微天平(QCM)直接测定PNIPAm分子链和锂藻土纳米片层之间的相互作用；借助粒径分布、ζ-电位、流变测试和倒瓶法观测PNIPAm分子链和锂藻土纳米片层在水溶液混合体系中的聚集和凝胶化进程，利用拉曼光谱探讨两者的作用机理；通过单轴拉伸和撕裂测试研究大形变NC凝胶的应变硬化及自增强现象，使用AFM纳米压痕技术研究NC凝胶的微观力学行为，并对其微观机理进行分析；在体积相转变温度以上对NC凝胶进行热处理，使其达到快捷的力学增强。本工作的主要内容和结果如下：1.采用QCM-D的方法研究了PNIPAm和锂藻土之间的相互作用。QCM结果表明，PNIPAm可吸附于石英传感器金电极的表面，形成牢固的修饰层。将锂藻土分散液引入附有PNIPAm修饰层的QCM石英传感器后，频率变化f大幅下降，耗散变化D同时上涨，表明锂藻土纳米片层可大量吸附于PNIPAm修饰层上，直接证明两者之间具有较强的相互作用。通过D和-f的动态关系发现，锂藻土在PNIPAm修饰层上的吸附过程可分为两个明显的线性阶段：第1阶段是锂藻土吸附层在QCM传感器上的快速建立；第2阶段是锂藻土纳米颗粒在初始建立的吸附层内的致密化过程。通过跟踪PEG和PNIPAm分子链对锂藻土片层的竞争吸附行为发现，PEG的引入使粘土片层急剧地从PNIPAm上脱附，直接证明PEG分子链在锂藻土片层上的优先吸附能力，揭示了PEG组分的引入使PNIPAm-锂藻土NC凝胶力学强度下降的原因。2.通过粒径分布、ζ-电位、流变测试等方法观测了PNIPAm分子链和锂藻土纳米片层在水溶液混合体系中的聚集、凝胶化进程，使用拉曼光谱分析了两者的作用机理。在较稀的混合体系中，两者浓度比CPNIPAm: CXLS的提高使混合体系的平均粒径逐渐增大，ζ-电位向正电方向移动，表明PNIPAm分子链和锂藻土纳米片层在较稀的水溶液中发生聚集。较高浓度的PNIPAm-锂藻土混合体系的流变行为显示，PNIPAm与锂藻土混合体系需要较长的时间才能达到稳定状态，体系粘度随锂藻土浓度的提高明显增大，而PNIPAm浓度的提高对体系粘度的影响较微小。通过倒瓶的方法，我们进一步探索了PNIPAm-锂藻土混合体系的凝胶化进程，并建立了混合体系的凝胶化相图。拉曼光谱的结果显示，随着混合体系中粘土含量的提高，PNIPAm分子链上CH3侧基的反对称伸缩振动峰发生蓝移，同时对称伸缩峰高度和面积减小，趋向于纯PNPAm固体的拉曼光谱，表明CH3周围的水分子减少，即在混合体系中PNIPAm通过CH3与锂藻土纳米片层发生相互作用。3.通过单轴拉伸、撕裂测试以及AFM纳米压痕研究了PNIPAm-锂藻土NC凝胶的宏观和微观力学行为。通过单轴拉伸和撕裂测试发现了NC凝胶在大形变条件下普遍存在应变硬化的现象，由于粘土片层取向后不可完全恢复，粘土含量较高的NC凝胶在大形变后发生了自增强的力学行为。采用AFM纳米压痕技术研究了NC凝胶在微观尺度下的力学行为，结果显示在拉伸或撕裂形变后NC凝胶杨氏模量明显增大，即大形变NC凝胶在微观尺度下亦表现出应变硬化的力学行为，与宏观现象一致，说明NC凝胶的网络结构在微观尺度下也是均匀分布的。通过跟踪大形变NC凝胶的恢复过程发现，大形变NC凝胶的杨氏模量在前10h发生大幅下降，对于粘土含量较高的NC凝胶，其杨氏模量最终平衡在一个高于新制备NC凝胶的水平，即在微观尺度下证实了NC凝胶大形变后发生自增强的力学行为。通过硬球有效体积的模型解释了NC凝胶发生增强现象的微观机制，当粘土含量超过6w/v%时，锂藻土纳米片层的平均间距L小于片层直径d，粘土片层的运动受到空间位阻的制约，使其在取向后无法完全恢复，使NC凝胶在大形变后发生了自增强。4.通过在体积相转变温度以上对PNIPAm-锂藻土NC凝胶进行热处理，使其快捷增强。热处理后NC凝胶的拉伸性能明显提高，溶胀度规律性地下降。随着加热温度的提高或处理时间的延长，NC凝胶的拉伸杨氏模量进一步提高，粘土含量越高热致增强效应越明显。热处理NC凝胶溶胀后的动态储能模量显示，NC凝胶的热致增强作用在溶胀后并没有消失，说明了热处理所导致的结构变化是不可逆的，而且水对凝胶网络的膨胀不会破坏新增加的交联点结构。SEM结果显示，热处理温度越高或时间越长将使得NC凝胶的微孔洞愈加致密，可直接说明热处理确实使得NC凝胶的网络结构致密化。在盐溶液中热处理的结果表明，盐溶液能够对热处理过程的增强效应起到促进作用，粘土含量越高，这种增强作用则越明显。