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随着工业化和现代化的快速发展,重金属水污染日益严重,但如Cu、Ni、Co等重金属是属于有价值的高需求金属;尽管去除废水中的重金属是人们关注的环境保护问题,但能回收并利用废水中的重金属也是绿色循环经济的必然要求。本研究通过悬浮固化法制备NaOH或KOH激发矿渣基地聚物微球吸附剂(NaOH-SGS或KOH-SGS),构建了“地聚物—吸附剂—催化剂”、“回收重金属—水污染处理—大气污染处理”的地聚物应用体系,解决了目前吸附剂存在的难回收与二次环境污染的问题,提出了一种保护环境且同时回收利用重金属的研究思路。主要结论如下:(1)获得了悬浮固化法制备NaOH或KOH激发矿渣基地聚物微球吸附剂(NaOH-SGS或KOH-SGS)对Cu(Ⅱ)或Co(Ⅱ)最佳吸附量的配方。当C0=300 mg/L、0.15 g/100 m L、25℃、p H=5时,NaOH-SGS吸附Cu(Ⅱ)的最佳基础配方为:n(Na2O)/n(Al2O3)=1.5,n(H2O)/n(Na2O)=18。当C0=200mg/L、0.04 g/100 m L、25℃、p H=7时,MOH-SGS(M=Na、K)吸附Co(Ⅱ)的最佳基础配方均为:n(M2O)/n(Al2O3)=1.5,n(H2O)/n(M2O)=18。KOH-SGS与NaOH-SGS对Co(Ⅱ)的吸附能力具有明显的差异。(2)详细地考察NaOH-SGS对Cu(Ⅱ)的吸附性能。NaOH-SGS具有良好的吸附能力(QCu=335.43 mg/g),优于目前文献报道的其它地聚物材料。NaOH-SGS对Cu(Ⅱ)吸附过程是自发、吸热的优惠吸附,并主要由外边界层扩散控制。它主要符合准二级动力学、Langmuir等温模型。同时,NaOH-SGS对Cu(Ⅱ)吸附过程中比表面积变化的过程是一种重金属自生长的吸附过程。通过煅烧已吸附Cu(Ⅱ)的NaOH-SGS(NaOH-SGS-Cu-calcined)制得负载型催化剂并应用于催化CO还原NO的反应体系中。在常压、350°C下具有良好的催化活性,即NO转化率(XNO)为91.96%和N2选择性(SN2)为78.15%。(3)详细地考察了NaOH-SGS对Ni(Ⅱ)的吸附性能。NaOH-SGS具有良好的吸附能力(QNi=414.38 mg/g),优于其它文献报道的地聚物材料。同时,提出了NaOH-SGS吸附Ni(Ⅱ)的重金属自生长的过程机理。NaOH-SGS吸附Ni(Ⅱ)后(NaOH-SGS-Ni)运用于CO2加氢甲烷化催化反应体系。尽管CO2转化率(XCO2,99.54%)和CH4选择性(SCH4,99.50%)的最佳温度为300oC,但催化剂在常压、低温(100oC)下表现优异的催化活性,即XCO2为99.48%和SCH4为98.20%。(4)详细研究了NaOH-SGS对Cu(Ⅱ)、Ni(Ⅱ)、Co(Ⅱ)的竞争吸附行为。在单元重金属体系中,NaOH-SGS具有高吸附能力(QCu(311.21 mg/g)、QNi(191.17 mg/g)和QCo(101.02 mg/g))。不论是在单元还是多元重金属体系,其吸附能力顺序为:Cu(II)>Ni(II)>Co(II)。二元重金属体系中的吸附量低于单元重金属体系中的吸附量。在单元重金属体系中,吸附过程均符合准二级动力学模型和Langmuir模型。对于Cu Ni和Cu Co体系,吸附过程符合准二级动力学;但对于Ni Co体系,吸附过程符合准一级动力学。所有二元重金属体系均符合修正的Langmuir模型。吸附后NaOH-SGS的比表面积的变化过程属于重金属自生长吸附过程。Cu、Ni和Co的原子轨道能量和电子自旋态、NaOH-SGS与重金属(本研究中的Cu(II)、Ni(II)或Co(II))之间的结构契合度,Cu(II)、Ni(II)或Co(II)原子半径、电负性和键价参数R0等可适当地解释Cu(II)、Ni(II)或Co(II)在NaOH-SGS上竞争性吸附机理。吸附金属后的NaOH-SGS标记为NaOH-SGS-M,其中M=Cu、Ni、Co、Cu Ni、Cu Co、Ni Co、Cu Ni Co。通过煅烧NaOH-SGS-M后得到的样品应用于催化CO还原NO的反应体系中。在350℃时,NaOH-SGS-Cu-calcined催化CO还原NO的XNO和SN2分别达到91.96%和78.15%。在650-700℃时,煅烧后的NaOH-SGS-Ni、NaOH-SGS-Cu Ni、NaOH-SGS-Cu Co和NaOH-SGS-Cu Ni Co的催化活性都达到近100%的转化率和选择性。(5)系统研究了NaOH-SGS和KOH-SGS对Co(II)的吸附量的明显差异(Qe,NaOH-SGS=91.21 mg/g、Qe,KOH-SGS=192.31 mg/g)。在NaOH-SGS和KOH-SGS吸附Co(II)后的比表面积的变化过程是一种重金属自生长吸附过程。K和Na的水合离子半径、K+和Na+的碱度、NaOH-SGS和KOH-SGS表面的Zeta电位、吸附前后的比表面积、在FT-IR中CO32-的变化、XPS分析都能很好地解释存在这种明显差异的原因。通过煅烧已吸附Co(II)的KOH-SGS(KOH-SGS-Co-calcined)得到催化剂并应用于催化CO还原NO的反应体系中。在700℃时,KOH-SGS-Co-calcined的催化活性即XNO、SN2、YN2(分别对应于12.3%、100%和12.3%)比NaOH-SGS-Co-calcined的催化活性(XNO=6.85%、SN2=97.02%和YN2=6.65%)高近一倍。(6)通过响应面优化(Response Surface Methodology,RSM)来模拟优化KOH-SGS吸附Co(Ⅱ)的吸附条件。其拟合度好,R2=0.9931。且KOH-SGS具有良好的吸附能力(QCo=211.26 mg/g),优于其它文献报道的地聚物材料。KOH-SGS对Co(Ⅱ)后比表面积的变化过程是一种重金属自生长的吸附过程。KOH-SGS对Co(Ⅱ)吸附过程是自发的、吸热的优惠吸附,且它主要由外边界层扩散控制并符合准二级动力学、Langmuir等温模型。为了回收钴,已吸附Co(Ⅱ)的KOH-SGS(KOH-SGS-Co)作为催化剂,并应用于CO2甲烷化的催化反应。其CO2加氢的催化活性(XCO2=57.63%)比其催化还原NO的催化活性(XNO=12.3%)好。