【摘 要】
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从环境中获取绿色能源来替代或部分替代化石燃料对于人类社会的可持续发展至关重要。多种可持续绿色能源（如太阳能、热能和机械能）已被用于驱动各种催化反应（如光催化、热释电催化、压电催化）。但是,当前光催化剂面临光生载流子复合率高和太阳能利用率不足等问题,导致光催化技术难以满足实际应用的要求。相比太阳光的不稳定性,环境机械能（如水力能、潮汐能）的输出更加稳定,因此机械能驱动的压电催化是光催化的有效补充技术
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从环境中获取绿色能源来替代或部分替代化石燃料对于人类社会的可持续发展至关重要。多种可持续绿色能源（如太阳能、热能和机械能）已被用于驱动各种催化反应（如光催化、热释电催化、压电催化）。但是,当前光催化剂面临光生载流子复合率高和太阳能利用率不足等问题,导致光催化技术难以满足实际应用的要求。相比太阳光的不稳定性,环境机械能（如水力能、潮汐能）的输出更加稳定,因此机械能驱动的压电催化是光催化的有效补充技术之一。然而用于驱动压电催化的高频超声振动在自然环境中较为罕见使其应用受到限制。而另一种古老而常见的现象—摩擦起电效应,可在较低频率的摩擦过程中使材料表面产生静电荷。这些静电荷可与环境中介质发生电子转移过程,从而引发各种氧化还原反应,即摩擦催化。本论文以摩擦起电效应为基础,从材料的摩擦电特性着手,筛选并制备了摩擦催化剂,通过搅拌摩擦诱发催化降解有机污染物,并探究摩擦催化过程中的电荷转移及污染物降解机制。主要研究内容如下:1.研究不同材料间摩擦引起的摩擦催化性能。以一步水热合成的花状结构钨酸铋（Bi2WO6）为催化剂,与聚四氟乙烯（PTFE）磁子摩擦,探究催化降解有机污染物（罗丹明B,Rh B）的活性。相比于静态吸附（无搅拌）和纯搅拌（无催化剂）,Bi2WO6在磁子搅拌下能有效降解有机染料。循环实验表明Bi2WO6摩擦催化具有高的稳定性和重复使用性能。实验同时证明污染物降解率受搅拌速率、磁子形状和尺寸的影响。结合催化剂能带结构、催化活性物种捕获实验结果,提出摩擦催化机制,即在摩擦过程中电子（e-）由Bi2WO6表面转移到PTFE表面,留在Bi2WO6表面的空穴（h+）具有强氧化性,将染料分子氧化为小分子。2.研究同质材料不同尺寸颗粒间摩擦引起的摩擦催化性能。以多尺寸PTFE纳米粒子为催化剂,在PTFE磁子搅拌下,探究催化降解有机污染物的活性。在室温遮光的条件下,多尺寸PTFE颗粒在持续的摩擦过程中可以有效降解Rh B。PTFE具有良好的耐久性,且对其他常见染料同样具有良好的普适性。通过一系列表征及优化筛选实验,提出多尺寸PTFE纳米颗粒摩擦催化降解有机污染物的可能机理:在摩擦碰撞过程中,PTFE纳米粒子的尺寸差异成为电荷转移的驱动力,小尺寸粒子表面带负电,大尺寸粒子表面带正电;摩擦电荷与水分子或溶解氧反应产生活性氧物种羟基自由基（·OH）和超氧自由基（·O2-）,将染料分子氧化为H2O和CO2。3.通过引入少量PTFE纳米粒子,提高Bi2WO6与PTFE之间的摩擦几率,促进Bi2WO6摩擦催化活性提升。催化降解Rh B实验表明,采用优化的混合体系（30 mg Bi2WO6+3 mg PTFE）为摩擦催化剂,反应速率常数可达0.591 min-1,分别为Bi2WO6（30 mg）和PTFE（30 mg）单独进行摩擦催化时的1.66和2.02倍。同时,此催化体系具有良好的稳定性和普适性。实验证明,·OH和·O2-浓度随搅拌时间的延长而增加,并与h+一起成为氧化降解污染物的主要活性物种。最后,根据LC-MS分析降解过程中的中间体产物,提出摩擦催化降解Rh B可能的反应途径。
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