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煤炭作为我国的主要能源,由其燃烧排放的气体污染物成为威胁大气环境的重要因素。气体污染物SO2是形成酸雨的重要前驱物质;NOx的排放引发了光化学烟雾等环境问题;大气中CO2浓度不断上升引发的全球气候变化受到越来越多的关注。目前,许多污染控制技术用于解决这些大气环境污染问题,例如烟气脱硫技术、NOx的催化还原技术和碳捕集技术等。但这些技术都相对独立,在烟气污染物一体化处理净化的趋势下,急切需要建立一体化的工艺实现多种气体污染同时去除的目的。干法吸附法具有工艺简单、无二次污染和可再生重复利用的特点。在一体化处理烟气气态污染物方面显示了巨大的应用前景。本研究立足于一体化处理烟气气态污染物的基本思想,以高性能的吸附材料开发为目标,深入分析共吸附脱除燃煤烟气中硫硝碳的机制。本研究在相对独立的吸附脱硫、脱硝和碳捕集研究中,首先选定对三组分均有一定吸附能力的分子筛材料作为吸附载体,在50℃、75℃、90℃下,获得了烟气主要成分SO2, NO, CO2, N2在常规分子筛材料NaX和CaA上的吸附等温线。通过等温线方程拟合,发现Toth方程拟合优度最佳。经分离比的计算,证实烟气组分在分子筛材料上的选择性是:SO2>CO2>NO>N2。由热力学函数的计算,以及自定义等温线形态的分析发现:分子筛材料对几种烟气污染物组分的选择性来源于吸附质分子的多级矩和极化率。此外,在等温线形态分析和积分热力学函数的计算中,建立了一个吸附的微观概念模型。研究还从动力传质的角度分析评价了多种吸附材料,吸附剂的传质能力直接与其开孔大小顺序一致。NaX分子筛因兼具加大吸附平衡量和较快传质性能,将其作为主要载体,进行了后续离子交换改性的研究。通过碱金属、碱土金属、过渡金属和贵金属的离子交换,发现最佳改性离子为碱金属族的K+。经K+交换的NaX分子筛具有较好脱硫、脱硝能力,脱碳能力略微有所下降。由XPS、XRD、BET等表征技术辅助分析,发现:K+交换的分子筛性能优良来源于其改变了分子筛骨架中氧的化合态。通过吸附剂制备实验的筛选,最佳吸附剂制备的条件是lmol/L的溶液一次交换的NaX分子筛。大量吸附穿透实验还呈现了—个共同的特征:NO的穿透显示出了一个化学变化的过程。为深入分析该系统的机制,设计了多组分叠加的吸附穿透实验。结果表明:NO明显的与SO2在吸附剂表面存在化学键合。XPS数据显示S以SO42-形式残留于吸附剂表面,并未检出N和c元素。因此NO在该过程应经历了一个还原过程。由净化尾气的实时监测、热力学平衡物种的模拟和TPD升温脱附实验证明,NO还原为了无害N2,且有少量的N20生成。最后,通过量子化学的计算,确定了该过程的基元反应步骤,确定了3种反应活化络合过渡态结构和反应路径,并提出了一个共吸附的简易模型。