Sn2Nb2O7的制备及其光电化学性能的研究

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在社会高速发展和不断进步的同时,环境污染严重、温室效应加剧和能源短缺的危机已经是现在必须要解决的问题。太阳能是一种清洁无污染的能源,同时又非常丰富,在提升太阳能利用率方面已经是科研工作者研究的焦点。用光电化学(PEC)技术来分解水,是一种利用太阳能转换为化学能的可行性办法,如果能够大面积使用,就能够实现清洁能源的量产。在PEC分解水的应用上,光电极有不可或缺的作用。因此,如何提高光阳极材料的PEC性能是现在研究的热点。要求实际应用到分解水的半导体材料有恰当的带隙能级,导带价带位置也要满足PEC分解水的具体要求,同时,需要提高材料的载流子浓度和传输效率,确保材料的光吸收范围满足要求,最重要的一点是这种光阳极材料在测试的电解液中不会变化、不会受到腐蚀。研究人员在材料的探索改进上做了很多科研工作。所以我们需要对已经有的半导体进行改进,同时研究更加有潜力的新型半导体材料。本文旨在研究没有在PEC领域被报道的新材料并且改善其PEC性能,选择了多元金属氧化物铌酸亚锡(Sn2Nb2O7)作为研究对象,该材料有合适的光吸收范围,适合PEC分解水的带隙能级,进而探索了Sn2Nb2O7的PEC和分解水性能。通过对制备粉末方法上的改变、对制备薄膜方法的调整、对光阳极薄膜表面的修饰,成功地提升了Sn2Nb2O7光阳极的PEC性能。主要研究内容如下:1.Sn2Nb2O7粉末和光阳极薄膜的制备及其PEC性能探索。首先,通过固相合成法制备合成Sn2Nb2O7粉末,把Sn2Nb2O7粉末制成电泳沉积所用的悬浮液,使用电沉积法制成均匀的薄膜,用TiCl4作为电子连接剂提高材料的PEC性能。通过Mott-Schottky曲线、阻抗(EIS)、量子效率(IPCE)等电化学表征,通过研究薄膜厚度,煅烧温度和表面修饰来研究制备光阳极薄膜的最佳条件,进而研究了对PEC性能的影响。用TiCl4作为电子连接剂对光阳极薄膜修饰,再使用Co-Pi担载在Sn2Nb2O7光阳极薄膜表面,光阳极的PEC性能得到了很大改善。经过改善的Sn2Nb2O7光阳极薄膜在光照条件下产生的光电流密度为0.18 mA/cm2,在波长为360 nm的单色的光照射下,IPCE达到了2.25%,光电流密度和IPCE都比没有处理的光阳极薄膜提升了将近4倍。2.用二步水热法制备Sn2Nb2O7粉体,提升这种材料的PEC性能。通过二步水热法在不同pH条件下制备Sn2Nb2O7粉体,使用粉体为原料制成光阳极,经过相同温度条件的退火后形成不同pH的Sn2Nb2O7光阳极薄膜。对比pH=7和pH=14条件下的粉体制备的薄膜的PEC性能。该粉末在pH=7条件下得到的薄膜具有更好的PEC性能,最大光电流密度达到0.2 mA/cm2,并且IPCE达到了1.92%,在粉体的制备上有了更深入的了解。
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