【摘 要】
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光催化技术能够将CO2转化为碳氢化合物,为解决日益突出的能源短缺和环境污染问题提出了有效的途径。光催化反应中涉及的光能和材料两个重要因素是近年来研究者关注的热点。本
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光催化技术能够将CO2转化为碳氢化合物,为解决日益突出的能源短缺和环境污染问题提出了有效的途径。光催化反应中涉及的光能和材料两个重要因素是近年来研究者关注的热点。本文以阳极氧化法为基础,制备了通孔型TiO2纳米管阵列薄膜并对其进行金属改性,考察其光催化还原CO2性能;建立了聚光太阳能反应器系统,考察粉末TiO2和Pt/TiO2催化剂以及ZnO等半导体光催化剂在聚光反应器内的光催化还原CO2性能。得到如下结论:(1)阳极氧化法制备的TiO2纳米管阵列具有高度有序规整的结构,经400℃焙烧后表现为良好的锐钛矿晶型;XRD、TEM表征结果显示金属粒子成功地负载到了TiO2纳米管表面且没有对纳米管结构造成损坏。(2)在TiO2纳米管表面负载金属能够提高其光催化还原CO2性能,主要表现在加快反应速率或延长反应达到平衡的时间等,其中,单金属负载型催化剂中属Pt/TNTAs性能良好,双金属负载型催化剂中Pt组合二元负载催化剂Pt-Cu/TNTAs、Pt-Ag/TNTAs、Pt-Pd/TNTAs活性突出,反应7h的CH4产量分别是单纯TiO2纳米管的8.7,10.7,13.6倍。(3)通过聚光增大光强有助于提高光催化转化CO2效率。TiO2和Pt/TiO2在非聚光条件下CH4量子效率(%)分别为2.21,3.16;在最佳聚光条件下其量子效率(%)分别增至8.85和10.03。(4)TiO2、α-Fe2O3、WO3、ZnO、SnO2五种半导体催化剂在聚光比为12.9时CH4产量最高,且分别是各自非聚光条件下的13,18.5,13.8,13.4和15倍;聚光后随着光强增大反应活性呈现先增大后减小的趋势,并非在透镜焦点位置处活性最大,原因可能是催化剂吸收入射光在某一位置达到饱和。
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