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砷是环境中毒性很强的一种无机污染物,它在矿质颗粒物/水界面上的吸附作用是影响其在环境中的浓度、形态、毒性及生物有效性的重要过程。锰氧化物是环境中最常见的矿物之一,对砷和重金属等污染物的吸附、迁移及有效性、毒性均有其重要作用。在天然水体系中,颗粒物与水体之间的界面反应一直是当前环境领域研究的热点。
本文将传统的批量吸附一解吸实验与新的实验技术相结合,实验研究了砷在两种结构不同的锰氧化物表面上的吸附-解吸行为,考察了pH值、离子强度、固体颗粒浓度、温度等不同条件对吸附行为的影响。研究了吸附实验中C<,p>效应、初始溶质浓度效应和吸附可逆性之间的关系。
按照吸附体系的不同,本论文分为两部分:
1、As(V)在δ-MnO<,2>/水界面上的吸附一解吸行为由MnSO<,4>和KMnO<,4>反应制备得到δ-MnO<,2>,并系统地研究了水体中As(V)在δ-MnO<,2>/水界面上的吸附行为。实验结果表明,pH-吸附曲线呈现反“S”形,离子强度的影响并未出现非特定吸附的特征变化;pH连续变化引起的吸附-解吸循环过程表现为不可逆性,且随着时间间隔加长,不可逆性更明显; pH=5.5时,As(V)在δ-MnO<,2>/水界面上的吸附反应,在298~303K范围内吸附等温线均符合Langmllir和Freundlich等温方程式,温度升高,吸附量减小,是一放热反应;As(V)在δ-MnO<,2>/水界面上对浓度的吸附解吸可逆性较高,没有出现颗粒物浓度(C<,p>)效应,C<,p>对可逆性没有影响。
2、As(V)在水锰矿(γ-MnOOH)/水界面上的吸附一解吸行为本文开展了As(V)在水锰矿(γ-MnOOH)/水界面上的pH和离子强度的影响、循环pH扫描曲线和固体颗粒物浓度C<,p>=100mg/L条件下的吸附解吸实验研究。实验结果表明,pH-吸附曲线呈现反“S”形,pH在1~2时,吸附率最高,离子强度的影响并未出现非特定吸附的特征变化;pH连续变化引起的吸附-解吸循环过程表现为不可逆,且随着时间间隔加长,不可逆性更明显;室温下,在pH=3.5时,As(V)在水锰矿/水界面上的吸附等温线均符合Langmuir和Freundlich等温方程式,饱和吸附量q<,m>=14.68mg/g;C<,p>=100mg/L时,As(V)在水锰矿/水界面上对浓度的吸附一解吸表现为不可逆。
本论文的这部分建立了ICP-AES(电感耦合等离子体发射光谱仪)法同时测定水中的砷、硒、铅、铝、锌、锰、铜的分析方法,采用超声波雾化器,提高了雾化效率,同时提高了分析的灵敏度。优化了ICP工作参数,研究了酸度对测定的影响,并进行了元素分析线的选择、背景扣除方式和共存元素干扰的试验。该法相关性好(r为0.9991~0.9998),线性范围广,精密度RSD<3.0%,准确度好,样品加标回收率为93.5%~108.6%,检出限低,具有分析速度快,多元素同时测定,操作简便等优点。应用于实际样品的测定,结果满意。