【摘 要】
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通过提高截止电压可以有效增加高镍三元正极材料LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2（NCM622）的能量密度以满足市场的需求。尽管在高截止电压下NCM622表现出高比容量,但是电池运行过程中由于电极材料的界面不稳定和结构退化而导致的容量快速下降和电压衰退限制了它的大规模商业化应用。于此,本文主要运用多元素协同改性的方法改善高镍三元正极材料NCM622在高截止电压下的电化学性能,效果主要体现在两点:
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通过提高截止电压可以有效增加高镍三元正极材料LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2（NCM622）的能量密度以满足市场的需求。尽管在高截止电压下NCM622表现出高比容量,但是电池运行过程中由于电极材料的界面不稳定和结构退化而导致的容量快速下降和电压衰退限制了它的大规模商业化应用。于此,本文主要运用多元素协同改性的方法改善高镍三元正极材料NCM622在高截止电压下的电化学性能,效果主要体现在两点:一是提高材料的循环寿命;二是提高材料的倍率性能。本文中的NCM622是采用简单的碳酸盐共沉淀法制备前驱体再进行配锂,之后高温煅烧得到。对前驱体进行硝酸钇和氟化铵湿法预包覆后再配锂煅烧达到Y3+和F-共掺杂的效果;配锂过程中加入纳米氧化锆,随后高温煅烧时成功掺杂Zr4+;对前驱体进行碳酸镧包覆,再在配锂过程中加入纳米Zr O2,之后高温煅烧,最终实现了La-Zr共修饰协同改性的效果,即La3+和Zr4+均匀掺杂在粒子体相且外表面包覆一层La2Ni0.5Li0.5O4。具体研究工作如下:（1）采用“一步法”对前驱体进行预包覆从而获得了Y3+和F-共掺杂改性的效果。改性后的YF-NCM样品在高截止电压4.6 V、2 C电流密度下的首次放电比容量为175.71m Ah g-1,100圈循环后容量保持率可达到92.81%,高于未改性的79.93%。在10 C大电流密度下,YF-NCM表现出了135.61 m Ah g-1的高比容量,而相同条件下未改性样品仅有93.81 m Ah g-1。（2）锆掺杂是一种有效改善高镍三元材料结构稳定性的方法。采用简单的“固相法”在配锂过程中加入锆源经过高温煅烧引入了Zr4+掺杂。其中,1.5%Zr改性的Zr-2样品表现出最佳的电化学性能。在高截止电压4.6 V、小电流密度2 C下循环200圈后容量保持率为75.59%,未改性的Pristine样品为61.85%;大电流密度5 C下循环300圈后为69.78%,而Pristine样品仅为35.73%。（3）使用区别于传统的在前驱体表面包覆一层碳酸镧的方法,再在配锂过程中加入纳米氧化锆,高温煅烧后得到了La3+和Zr4+均匀掺杂、La2Ni0.5Li0.5O4包覆改性的效果。高截止电压4.6 V、5 C下测试,未改性的P-NCM样品500圈容量保持率仅为23.28%,同样条件下经过La-Zr共修饰改性的LZ-NCM样品为61.51%。在10 C大电流密度下,LZ-NCM具有高达139.60 m Ah g-1的比容量,而相同条件下未改性样品的放电比容量仅有92.99 m Ah g-1。
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