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光催化是解决目前人类所面临环境和能源问题的一个重要手段。传统的光催化技术研究主要集中在紫外光催化上,而紫外光只占太阳光谱能量的5%,发展可见光催化技术是解决太阳光能量利用率问题的关键。石墨相氮化碳(Graphitic Carbon Nitride,g-C3N4)因其制备简单、原料储量丰富、性质稳定、绿色环保等优点引起了广泛的关注。但是g-C3N4载流子迁移率低,光生电子空穴对复合率高,光吸收阈值小等缺点限制了它的应用。如何有效提高g-C3N4的可见光催化活性是目前亟待解决的问题。本文通过对g-C3N4的能带结构进行调控,使其满足不同可见光催化反应,主要制备了三种石墨相氮化碳基可见光催化剂:氧掺杂多孔石墨相氮化碳(Oxygen Doped Porous Graphitic Carbon Nitride,OA-g-C3N4)、黑磷纳米片改性的石墨相氮化碳纳米片(Black Phosphorus Nanosheets Decorated Graphitic Carbon Nitride,BPCNS)以及具有三嗪和七嗪结构的石墨相氮化碳(Triazine/Heptazine Graphitic Carbon Nitride,CNV)将其分别应用于可见光催化氧化降解污染物双酚A(Bisphenol A,BPA)和可见光催化还原固氮中。以廉价的草酸和尿素为前驱体一步制备了OA-g-C3N4。OA-g-C3N4光吸收范围发生明显红移,达到了 750nm。不仅如此,它的光生电子空穴对的分离率得到显著提高。相比于g-C3N4,OA-g-C3N4的能带结构发生明显改变,其中价带达到了2.46eV,光生空穴具有更强的氧化性,能够与水反应生成羟基自由基。利用另—种非金属半导体—黑磷纳米片作为助催化剂,通过超声-热固化的方法制备了BPCNS并将其应用于可见光催化固氮中。BPCNS的厚度大约为4-5nm。热固化后的xBPCNS表面生成了稳定的C-P键。C-P键可以促进光生载流子的分离;降低g-C3N4π共轭系统的稳定性,使得电子更易被光激发;改变了g-C3N4的能带结构;提高了 BPCNS的化学稳定性,在空气中暴露30天化学结构依然稳定。除了具有较高的化学稳定性,xBPCNS同样具有较高的催化稳定性。以三聚氰胺为前驱体在真空中制备了CNV。表征结果证明,CNV中存在大量的三嗪结构。与g-C3N4相比,CNV带隙变宽,电子分布发生了改变,CB位置上移0.63 eV并产生了新的能级-中间带。由于中间带的存在,拓宽了催化剂的光吸收范围。光生电子空穴对借助于三嗪/七嗪界面得到有效分离。CNV在纯水中的可见光固氮速率是g-C3N4的16倍,不仅如此,在波长为700nm的近红外光的辐照下,CNV仍具有光催化固氮的活性。