Fe-Mn/ZSM-5/CC整体式催化剂结构及NO_x催化还原性能的研究

来源 :太原理工大学 | 被引量 : 5次 | 上传用户:liongliong447
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柴油汽车尾气中的氮氧化物(NOx)是造成空气污染的主要污染源之一选择性催化还原(SCR)技术能有效的在富氧条件下脱除NOx。目前虽然对此类柴油车尾气催化剂研究较多,但还存在许多问题亟待解决。蜂窝状堇青石以其低压降、优良的机械强度和耐用性被广泛应用于柴油机尾气净化催化剂的载体。如何将粉末催化剂涂覆于堇青石上,制备成牢固耐用的整体式催化剂,是科学家们努力研究的课题之一。本文将具有优异催化还原NOx性能的Fe-Mn/ZSM-5粉末催化剂作为活性组分,用超声波辅助浸涂法涂覆于堇青石蜂窝陶瓷上。研究了不同表面活性剂、不同制备方法对整体式催化剂的影响,并对涂覆工艺进行优化,对所制备的整体式催化剂SCR性能进行研究。同时采用XRD、氮吸附、SEM等技术对整体式催化剂涂层均匀性、微孔结构和表面形貌进行了分析,以确定结构组成与催化活性的关系,为制备性能优良的整体式催化剂提供实验基础和理论依据。本论文主要结论如下:(1)表面活性剂的种类和添加量对整体式催化剂的涂覆效果和催化活性均有明显的影响,当聚乙二醇4000加入量为15%时,浆料的涂覆率和稳定性均最好,所制备的整体式催化剂在160-430℃范围内NOx转化率达到了95%以上。(2)不同涂覆方法对整体式催化剂的影响较大,在超声波的作用下,涂覆浆液中产生大量的微小气泡(空化核),这些微小气泡在生长、破灭的过程中在其周围产生瞬时的高温、高压环境,这些特殊的环境可能有利于粉末催化剂在堇青石表面的涂覆,并且形成促使其形成较多的微孔结构,这些均有利于整体式催化剂的催化活性的提高。通过对比实验,超声波辅助浸涂法制备整体式催化剂过程中涂覆温度为55℃,涂覆时间5min,三次涂覆后,所制备的整体式催化剂的涂覆率和脱落率能较好的满足要求。(3)XRD分析可知,活性组分Mn、Fe等元素由于含量少,在HZSM-5表面处于高度分散状态。蜂窝状催化剂上出现了明显的HZSM-5和堇青石载体的特征峰,说明催化剂与载体之间形成了较好的结合力。并且活性越好的样品,其HZSM-5的衍射峰越强,堇青石的衍射峰越弱。PEG-15样品在堇青石表面所形成的涂覆层的均匀性和覆盖度都明显好于其它样品,这有助于所制整体式催化剂的活性提高。(4)N2吸附-脱附检测表明,当样品含有较大的比表面积和较多的微孔结构时,其SCR催化活性较高,而较多的介孔结构会使其催化活性有所降低。(5)SEM结果表明,加入15%PEG后,在超声波作用下,Fe-Mn/ZSM-5粉体催化剂均匀地涂覆在堇青石表面,并且形成丰富的、分布均匀的孔结
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