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精确的势能函数能够完全描述分子的几何特性，通过对分子势能函数解析可以准确得到分子的力常数及光谱常数。随着科学技术的发展，分子光谱在众多热门领域得到了广泛运用，这也对高温光谱的研究提出了更高的要求。基于此，本文运用从头算方法研究了分子的势能函数和分子光谱。 第一，CO分子基态性质研究。使用MRCI/aug-cc-pCVQZ对CO分子基态的势能和偶极矩进行计算，通过求解 Schr?dinger方程找到了CO分子基态J=0的70个振动态，并计算了每个态的振动能级、转动常数及离心畸变常数，发现其结果与实验值符合较好，进一步导出的光谱常数也与实验值吻合。在计算了CO分子配分函数的基础上，计算了CO分子基态在T=296K下的1-0带的线强度，发现与HITRAN数据库符合较好，在此基础上，首次给出了 CO分子基态3-2、4-2带的线强度和带强度。 第二，OH?离子基态性质研究。采用MRCI+Q/(O=aug-cc-PV5Z,H=cc-PV5Z)对OH?离子基态进行了势能和偶极矩扫描，将计算得到的势能带入Schr?dinger方程得到了9个振动态，对于各个态，分别计算了振动能级、分子常数及离心畸变常数。在此基础上，进一步计算了OH?离子的转动能级及1-0带跃迁波数，同时导出了该离子的光谱常数，发现与实验值符合较好。 第三，CO2分子基态性质研究。采用多种方法对CO2分子进行优化，发现当采用 casscf/(O=aug-cc-pVTZ，H=cc-PVQZ)方法时，优化得到的几何结构较好，得到CO2分子的谐振频率、平衡核间距及零点振动能与实验值较为吻合。在此基础上，用casscf/（O=aug-cc-pVTZ，H=cc-pVQZ)对 CO2分子计算了其轨道能量，发现计算结果与文献值符合较好，进一步的对CO2分子势能进行扫描，并对其部分势能进行了拟合。 第四，CO分子、CO2分子高温光谱的理论计算。对于CO、CO2分子，在计算了分子配分函数的基础上，利用线强度公式计算中温、高温时CO分子1-0带、CO2分子01101-0001带的线强度,结果表明，计算得到的线强度与HITRAN数据库的结果符合较好。在此基础上，进一步计算了CO、CO2温度在4000K、5000K的线强度。