光催化还原技术利用无限的太阳能作为唯一的能源,可将CO₂直接转化为一氧化碳、烃或醇类等化合物。因此该技术不仅可缓解碳排放引发的温室效应,还能作为一种能源补充形式,缓解化石能源危机。然而,低活性和较差产物选择性限制了该技术的实际应用。为了提升材料的光催化还原二氧化碳的能力,惰性的CO₂分子在材料表面的吸附和活化成为了该领域的研究热点和重点。纳米氧化镁因其颗粒细微化和丰富的缺陷态,使其具有不同于本体材料的热、光、电、力学和化学等特殊功能,因此其在力学、催化、环境等领域显示出较好的应用价值,尤其在吸附活化H₂、O₂和CO₂方面表现出独特的优势。因此,本论文基于吸附是催化的前提,选择氧化镁做为光催化剂。实验结果表明以水为质子供体,在模拟太阳光的照射下,4小时纯氧化镁CO产量可达2.52μmol/g。有趣的是,我们发现二氧化碳浓度对纯氧化镁光催化还原CO₂性能具有重要的影响。其中当CO₂的体积浓度为1.75%,同等条件下4小时CO产量可达4.68μmol/g。XRD结果表明反应后的氧化镁的物相组成转化为氢氧化镁。为了验证该催化剂的活性中心,我们又初步摸索了氢氧化镁在同等条件下的光催化活性仅为1.21μmol/g,因此初步判断纯氧化镁的活性中心并不是氢氧化镁,后续将对活性中心进行深入研究。基于上述研究结果,分别向氧化镁中掺杂非金属P元素和过渡金属Fe元素以减弱氧化镁表面的碱性。研究结果表明这些酸性元素的引入,均提高了氧化镁对光的吸收能力,引起价带上移进而缩小氧化镁的禁带宽度。同时,它们改善了材料表面的碱性,利于反应物CO₂分子的迁移和转化。与纯氧化镁相比,同等反应条件下,当磷和铁的掺杂量分别为3%和2%时,掺杂型纳米氧化镁光催化还原CO₂的活性分别提高了大约4倍和2.5倍。重复试验表明磷掺杂型纳米氧化镁重复使用24小时后,活性并没有下降。此外,P和铁元素的引入可以抑制氧化镁向氢氧化镁转变。