【摘 要】
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随着世界经济的快速发展和人民生活水平的不断提高,导致二氧化碳排放量迅速增加,造成温室效应引发各类环境问题。微孔有机聚合物作为固体吸附CO2材料的一种,是一种新型的、极具有发展潜力的功能性材料。将氮原子引入到聚合物网络中,其与CO2分子有较强的相互作用可以有效提高材料对CO2的吸附性能和选择性。本文分别以三聚氰胺和三嗪基四胺为构筑单元合成一系列的富氮微孔聚合物PKAs,将大量的甲基引入到聚合物网络中
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随着世界经济的快速发展和人民生活水平的不断提高,导致二氧化碳排放量迅速增加,造成温室效应引发各类环境问题。微孔有机聚合物作为固体吸附CO2材料的一种,是一种新型的、极具有发展潜力的功能性材料。将氮原子引入到聚合物网络中,其与CO2分子有较强的相互作用可以有效提高材料对CO2的吸附性能和选择性。本文分别以三聚氰胺和三嗪基四胺为构筑单元合成一系列的富氮微孔聚合物PKAs,将大量的甲基引入到聚合物网络中,进一步改善聚合物网络的孔道尺寸,使其对CO2的吸附能力进一步提高。具体研究如下:1)以三聚氰胺和1,3-二乙酰基苯、1,4-二乙基酰苯、1,3,5-三（4-乙酰苯基）苯进行缩合聚合,制备出三种微孔聚缩酮胺（PKA-1、PKA-2、PKA-3）,三种聚合物的比表面积分别为696～869m~2g-1,孔径尺寸为0.55～2.28nm。在273K和1bar条件下,PKAs的CO2吸附量在14.4～16.4wt%之间,在298K和1bar条件下,其吸附量在9.4～11.2wt%之间。通过对材料的CO2、CH4和N2进行吸附测试,计算得出材料的分离比,三种聚合物材料都具有较高的分离性能,以1,4-二乙基酰苯为链接单元的PKA-2的CO2/N2分离比最高为77.4,以1,3,5-三（4-乙酰苯基）苯为链接单元的PKA-3的CO2/CH4分离比最高为11.7（CO2/CH4=0.95/0.05）和15.2（CO2/CH4=0.5/0.5）。甲基的引入对富氮微孔聚合物的孔径尺寸有裁剪作用,使其孔道尺寸更小,进而提高材料的吸附能力,以对位的1,4-二乙基酰苯为链接单元的聚合物具有更大的CO2吸附能力和分离性能。2)分别以三聚氰胺和三嗪基四胺两种单体为构筑单元,芳香酮和4’-三氟甲基苯乙酮为链接单元,制备出四种微孔聚缩酮胺（PKA-M-H、PKA-M-CF3、PKA-M-H、PKA-P-CF3）,其比表面积分别为458～1064m~2g-1,孔径尺寸集中在0.48和0.52nm,具有超微孔结构。在273K和1bar条件下,材料的CO2吸附量在11.2～17.1wt%之间,在298K和1bar条件下,其吸附量在5.7～11.3wt%之间。其中,PKA-P-CF3具有着最大的比表面积(1064m~2g-1)和最高的吸附性能,通过比较构筑单元和引入三氟甲基的比表面积和吸附能力,PKA-P＞PKA-M,PKA-CF3＞PKA-H,同时这与分离性能的比较顺序一致。将氟原子引入聚合物网络中对于材料在CO2的吸附和分离中具有极大应用价值。
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