可见光催化剂的制备及其用于降解腈纶废水研究

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本文研究了可见光条件下具有催化活性的新型催化剂的制备及其筛选,并将其用于降解腈纶废水,同时考察了其降解腈纶废水的最佳条件。文中的新型催化剂是一种由Fe3+/Fe2+与含氮有机物在水中反应生成的均相催化剂,为便于回收,将其负载到固相载体制成一种固相催化剂,通过对各种载体、有机配体进行筛选,确定了两种效果较好的负载型可见光催化剂,并考察了其负载条件。由实验结果可知,4,4’-联吡啶和Fe3+/Fe2+负载到聚苯乙烯/二乙烯苯的螯合型树脂上(D463)制备成的催化剂效果最好,每克树脂可负载5×10-4mol的有机配合离子,4,4’-联吡啶与铁离子的最佳摩尔比为2:1,反应介质最适pH值范围在33.5之间,并且该催化剂在重复使用后仍能保持较高的催化活性。通过对该催化剂的DRS分析发现,该催化剂在可见光区具有强烈响应,在太阳光照的情况下,反应10小时以上可达到实验条件下的降解效果。实验中光催化降解腈纶废水的技术中,所用的能源是可见光,所用的氧化剂是绿色的H2O2,并且可以直接在水相中进行,与热反应和需要加入有毒共溶剂的技术相比,有着更好的经济性和可应用性。催化剂在性能上实现了在温和的反应条件下,即常温、常压、宽pH范围进行反应,又能够被可见光激发,充分利用可见光,并且化学性质稳定。腈纶废水具有浓度高、毒性高以及可生化性低的特点。实验中通过色质联机对腈纶废水中含有的有机污染物做了定性分析,由分析结果可知,干法腈纶废水中主要含有有机腈类、酯类、烷烃类及醇等物质,其中氨基化合物含量较多。另外对影响腈纶废水降解的因素(主要有H2O2浓度、水样pH、催化剂用量、光照时间等)进行了考察,得出最佳反应条件为:H2O2浓度为350mg/L,催化剂用量为10g/L,最佳pH值范围为4~9,此条件下COD降解率可达50%左右,腈纶废水的可生化性得到了明显改善,B/C值由0.21上升到了0.50左右,保证了后续生物处理的高效进行,大大提高腈纶废水的排放标准,具有很高的应用价值,同时对于降解其他类型的高浓度有毒有机废水提供了详实的研究资料。
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