过渡金属改性杂原子分子筛的合成、表征及催化性能研究

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 2次 | 上传用户:wudingyong2009
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
沸石分子筛具有比表面积大,孔道结构十分规则且孔径非常均匀等优点,使其在催化领域具有广泛的应用。研究合成方法简单且催化性能良好的分子筛,对催化剂的发展及更新是十分必要的。综合考虑到分子筛的稳定性和催化效果等因素,本文选择纯硅分子筛为研究对象,以Mn和V作为改性的过渡金属杂原子,合成了Mn和V掺杂的分子筛,通过XRD,IR,UV-Vis等测试手段对合成分子筛的结构等性质进行了测定,通过XPS,EPR和TPR对金属的价态及存在形式进行了分析,产物的形貌和孔结构特征等则通过FE-SEM和氮气吸附脱附进行了表征。通过苯乙烯和苯甲醇的氧化反应对所合成的分子筛催化剂进行了催化性能测试。具体内容如下所示:(1)采用离子交换法合成Mn2+插层的层状硅酸盐Mn-magadiite,以Mn-magadiite作为硅源和锰源,在中性条件下通过水热转化的方法合成了Mn-Silicalite-1分子筛。表征的测试结果证明Mn成功地进入到Silicalite-1的骨架中。通过苯乙烯氧化反应测试了Mn-Silicalite-1的催化性能。催化结果表明,Mn-Silicalite-1的催化性能优异,且低温条进下有利于氧化苯乙烯的生成,高温的反应条件则有利于苯甲醛的生成,即对氧化苯乙烯的选择性从298K的94.46%下降到368K的6.52%,而对苯甲醛的选择性从298K的5.54%上升到368K的93.48%。(2)通过控制合成体系的碱度,通过简单的一步水热法合成了骨架内高钒含量的V-Silicalite-1分子筛。表征结果证实了V进到分子筛骨架中取代了原本Si的位置。在合成过程中,OH-有效地促进了V进入到分子筛骨架中。V-Silicalite-1在不同反应温度下均对苯乙烯的氧化反应展现出良好的催化结果。在298K时苯乙烯转化率高达84.89%,氧化苯乙烯选择性高达91.04%;358K时苯乙烯转化率高达97.47%,苯甲醛选择性高达80.97%。(3)在过量NH3?H2O的体系中合成了骨架中高钒含量且高度有序的V-MCM-41,测试结果证明了钒良好的分散性,以及大部分V以四价和五价态存在于MCM-41的骨架中。此外,还采用V-MCM-41的方法成功地合成了其他过渡金属掺杂的MCM-41。通过苯甲醇的氧化反应对不同钒含量的V-MCM-41进行了催化性能测试,结果显示,通过该方法合成的V-MCM-41对苯甲醇的氧化反应具有良好的催化活性。当初始V/Si=0.10时,催化效果最佳,苯甲醇转化率高达74.83%,产物苯甲醛选择性高达96.20%。
其他文献
国内外研究发现,心功能不全患者常伴有肾功能的改变〔1〕,为了解心功能不全患者肾功能的改变,本文对心功能不全患者体内肾小球滤过率(GFR)和血浆N-末端脑利钠肽前体(NT-pro B
目的:探讨上睑皮肤松弛症的手术整形效果。方法:术前用美蓝勾勒出需切除的上睑皮肤,局部浸润麻醉后,切除松弛皮肤;对眶脂肥厚的患者,同时剪除眶脂肪。平均手术时间2~5min。结果:本组2
工业的现代化发展对机械设计提出了更高的要求,在机械设计中,材料的选择与应用是整个机械设计的基础。在新的形势下如何做好机械设计中材料的选择和应用,需要全面的考虑。本文围
随着电力市场的发展,做好能源转换节能增效工作越来越受到人们重视。热风幕本身就是耗能设备,做好耗能设备的节能增效工作意义重大。下面就如何减少锅炉尾部低温腐蚀前提下,
真明丽集团运用节能的LED照明设备LED泛光灯30223对荷兰整个国家广播电台进行洗刷亮化。真明丽的LED泛光灯30223采用1W的大功率红绿蓝LED做光源,总功耗为144W,相对于300多瓦的
十溴二苯乙烷(Decabromodiphenylethane,DBDPE)作为目前广泛应用的新型溴代阻燃剂,已在多种环境介质甚至人体中被检测到。微塑料是直径小于5 mm的塑料碎屑,广泛存在于水体、土壤和大气中,易被生物摄入,并能通过食物链富集,对生物体产生不良影响。目前聚苯乙烯(Polystyrene,PS)和DBDPE被大量生产及使用,两者的释放量也日益增多,且难以降解,这导致它们在环境中共存性
[摘要]目的:探讨一种利用甲侧襞皮瓣改变甲体与甲沟的位置结构,从而彻底治愈嵌甲型甲沟炎的手术方法。方法:切除部分甲体、甲床及甲母质,并利用甲侧襞皮瓣成形甲床、甲沟、甲侧襞联合结构。结果:本院2010年1月~2011年6月对256例嵌甲患者,足趾255例、手指1例,共376侧嵌甲进行甲沟成形手术,随访6月~2年,取得满意效果。结论:本手术从根本上彻底解决了嵌甲的病因,手术并发症少,复发率极低。  [
传统的开腹手术治疗老年妇科疾病由于创伤较大,恢复慢,并发症多,其应用范围受到限制。相比之下,老年妇女对于腹腔镜治疗更易于接受。我院妇科自2005年至今应用腹腔镜治疗老年妇科
唇裂是先天性颌面发育畸形,累及唇鼻皮肤、粘膜、肌肉、软骨和骨,大部分早期已实行唇裂修补,但由于手术方法、解剖构造异常等诸多原因继发畸形的发生是不可避免的,绝大多数需要再做一次或几次整复,以使其鼻唇接近或达到正常形态。日本学者Onizuka将小三角瓣法与旋转推进法结合,重建唇峰和唇弓形态结果满意[1]。笔者在Onizuka法的基础上改进了旋转瓣的切口设计,在临床实践应用中解决鼻底畸形及鼻翼远中错位取
混凝土的裂缝是建筑工程中普遍存在的问题,是建筑工程的质量通病,如何有效的预防和补救混凝土的裂缝,是保证建筑结构工程质量的关键。同时要以预防混凝土裂缝为主。