催化型捕集器(CDPF)技术是目前用于降低柴油机碳烟颗粒物(PM)排放和满足柴油机排放法规的有效利器。二氧化铈因其出色的储放氧能力(OSC)和氧化还原性(Redox)而被广泛用于汽车尾气的处理。石墨烯由于其独特的结构、固有性质和易于表面改性,被认为是各种催化剂的最佳载体之一。催化剂的形貌、活性相的尺寸是影响多相催化活性的关键因素。本文采用浸渍法制备了以还原氧化石墨烯(rGO)为载体的CeO2-ZrO2-K2O/rGO(简写CeZrK/rGO)纳米固溶体复合催化剂。着眼于从CeO2的晶格结构、纳米颗粒的形态尺寸变化和金属掺杂比例三个方面对CeZrK/rGO催化剂进行可控制备。采用热重法检测催化剂的催化活性。采用多种表征手段对催化剂理化性质进行检测,并结合第一性原理理论考察催化剂的氧空位形成能力,为研制高性能的PM催化剂提供坚实的理论依据。主要研究内容如下:(1)采用湿润浸渍法策略可控制备了系列不同金属掺杂比例的CeZrK/rGO纳米复合材料,其形貌特征为较小尺寸的金属氧化物颗粒高分散于拥有特大比表面积的rGO载体上。(2)采用扫描电镜(SEM)、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、H2-程序升温还原(TPR)等手段对CeZrK/rGO催化剂的理化性能参数进行了表征和分析。表征结果表明,CeZrK/rGO在比表面积、颗粒尺寸、氧空位浓度以及氧化还原性等方面都表现出较好的优势。(3)基于密度泛函理论,分别建立了 CeO2和Ce5Zr2K2/rGO催化剂模型,并对两种催化剂的O2吸附能和氧空位形成能进行理论计算。结果显示,与CeO2相比,Ce5Zr2K2/rGO表面的氧空位形成能更低,但对O2的吸附能更小,这说明Ce5Zr2K2/rGO表现出较好PM催化活性主要来源较为丰富的氧空位,而与催化剂表面吸附的氧物种没有密切联系。(4)采用热重法对CeZrK/rGO催化剂进行了 PM催化实验,并考察了该系列催化剂的表面氧物种和热稳定性。结果表明,Ce5Zr2K2/rGO催化剂催化活性最佳,氧空位浓度较高,具有一定的热稳定性。