【摘 要】
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挥发性有机化合物（Volatile Organic Compounds,VOCs）是空气污染的主要元凶之一,大量VOCs具有刺激性气味和强烈的遗传毒性而危害人类健康。微波催化燃烧技术可高效地将微波能转化为热能来保证催化剂表面快速升温,是用于VOCs治理的一种新兴技术。催化剂是催化燃烧技术的核心,CuMnCeOx作为催化剂的活性组分已被证明具有良好的VOCs催化氧化活性,但广泛用作催化剂载体的堇青石
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挥发性有机化合物（Volatile Organic Compounds,VOCs）是空气污染的主要元凶之一,大量VOCs具有刺激性气味和强烈的遗传毒性而危害人类健康。微波催化燃烧技术可高效地将微波能转化为热能来保证催化剂表面快速升温,是用于VOCs治理的一种新兴技术。催化剂是催化燃烧技术的核心,CuMnCeOx作为催化剂的活性组分已被证明具有良好的VOCs催化氧化活性,但广泛用作催化剂载体的堇青石（CH）却比表面积非常小,在一定程度上影响了活性组分在其表面的分散,从而降低催化剂的活性与稳定性。有研究证实,由Si O44-、Al O45-和Ca2+在碱性条件下可自组装合成蜂窝状的水合硅酸铝钙（C-A-S-H）,从而有效增加载体的比表面积。本论文以此方式对堇青石载体进行改性,进而制备CuMnCeOx负载型催化剂,探究其对VOCs的催化燃烧效能。论文在整体式蜂窝状堇青石载体表面碱蚀自组装合成了水合硅酸铝钙（C-A-S-H）薄层（命名为CHC）,并对合成条件进行优化。以CHC为载体,采用等体积浸渍法制备CuMnCeOx/CHC催化剂,在微波辐照下将其应用于典型VOCs─甲苯、乙酸乙酯和丙酮的催化燃烧,以检验其吸波升温性能、催化活性、对多组分VOCs的矿化性能和稳定性,同时对高催化活性的催化剂进行SEM、BET、XRD、XPS、UV-Raman、H2-TPR和NH3-TPD等表征,在表征分析基础上探究催化剂活性产生差异的原因。试验研究基础上,得出以下研究成果:（1）在过饱和Ca（OH）2溶液存在条件下,碱蚀自组装的C-A-S-H薄层通过化学键牢固地合成于CH表面,当合成参数为5 g/L Ca（OH）2,2.5 mol/L Na OH,90℃,反应时间为12 h与16 h时,CHC载体分别具有最高的吸水率（44.8%）与最大的比表面积（7.09 m~2/g）,远高于CH载体的吸水率（27.2%）和比表面积（0.63 m~2/g）。CHC载体具有丰富的孔结构与较大的比表面积,可使活性组分更加分散地负载于催化剂表面,从而有利于VOCs污染物的吸附与活化。（2）与CuMnCeOx/CH催化剂相比,CuMnCeOx/CHC-16表现出更优异的低温催化活性,催化氧化甲苯的T50和T99分别为125℃和175℃,在甲苯初始浓度1000 mg/m~3、空气流量0.12 m~3/h、体积空速1950 h-1和床层温度200℃的相同反应条件下,甲苯的去除率达到99%,高于CuMnCeOx/CH催化剂的75%。（3）多组分VOCs中各组分间存在吸附竞争,CuMnCeOx/CHC-16催化剂对乙酸乙酯催化降解效率最高,其次是丙酮和甲苯,三组分的降解率分别为100%、99%和91%。进气流量和床层温度是TVOC降解的重要影响因素,当气量较大（0.24 m~3/h）时,气体流量为主要控制因素;当气量较小时,床层温度为主要影响条件,其中350℃为TVOC降解的最佳床层温度。（4）CuMnCeOx/CH催化剂在六次循环催化燃烧试验后,对甲苯的去除率从90%下降至68%,而CuMnCeOx/CHC-16催化剂对甲苯的去除率在十次循环催化燃烧试验后从99%逐渐下降到80%后保持稳定,显示出良好的可重复使用性能。（5）基于SEM、BET、XRD、XPS、UV-Raman、H2-TPR和NH3-TPD等表征测试,蜂窝状的C-A-S-H薄层使CuMnCeOx活性颗粒更均匀地嵌入到自身的孔隙中,有效地阻碍了活性颗粒在高温催化燃烧过程中的团聚现象。Cu+/Cu2+、Mn2+/Mn3+/Mn4+和Ce3+/Ce4+间价态的互相转化以及CuMnCeOx总价态的升高使催化剂表面产生了丰富的氧空位,同时提高了活性氧的流动性以及表面吸附氧(Oads)向晶格氧(Olatt)的转化速率。在微波照射下,VOCs被催化剂表面的吸附氧和晶格氧物种完全氧化,其催化燃烧过程同时遵循L-H机理和Mv K机理。论文研究工作为制备高效催化剂和进一步应用于工业VOCs废气处理奠定了理论基础。
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