本文以量子化学方法为基础,对CO2与聚环氧乙烷(PEO)的模型化合物之间的相互作用进行了分析。同时,采用巨正则蒙特卡洛法(GCMC)和分子动力学(MD)方法,以COMPASS力场为基础,利用Material Studio软件对气体分子在聚环氧乙烷中的溶解行为进行了分子模拟。　　 首先,建立聚环氧乙烷的模型化合物:二甲氧基乙烷(DME)和二甲醚(DMEther),并对其分子轨道进行了简要的分析。通过对二甲氧基乙烷的三个二面角进行势能面扫描,确定3个低能量构型作为研究CO2与二甲氧基乙烷二聚体/二甲醚相互作用的模型。分析计算得到的二聚体相互作用能量,给出了CO2与二甲氧基乙烷/二甲醚二聚体之间距离最近的原子对参数。另外,本文利用约化密度函数分布(RDG)与电子密度ρ作图,对CO2与模型化合物之间的相互作用类型进行分析。　　 其次,以COMPASS力场为基础,研究了模拟的聚环氧乙烷分子聚合度对结构和性能的影响,确定了适用于进一步模拟聚环氧乙烷中气体溶解性质的聚合度。在分子模拟得到的结构基础上,利用巨正则蒙特卡洛法(GCMC)对小分子气体(CO2、N2、H2、O2和CH4)在聚环氧乙烷中的溶解性能进行了研究。模拟得到的CH4小分子气体溶解度与实验值相符,N2和O2的溶解性比实验值低,然而CO2的溶解度却比实验值大得多。通过对CO2-C与PEO-O原子对分布函数和PEO中-C-O-C-C-O-构型的分析对模拟的结果进行了解释,发现PEO中-C-O-C-C-O-构型对CO2在该膜中的溶解性有很大的影响,为设计新型高溶解度PEO膜提供了指导。