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由于放射性核素兼具放射性和化学毒性,一旦进入生态圈,放射性核素会以多种路径进入人体,从而对人类健康造成伤害。在世界范围内,深地质填埋处置被认为是目前安全处理处置高放射性废物的最佳选择。但随着时间的推移,隔离的放射性废物有可能泄露释放到生态圈。氧化物与粘土矿物作为自然环境中的重要介质,其对放射性核素的迁移有一定的阻滞作用。对放射性核素在矿物/水界面的作用机制进行深入地研究,可以准确预测放射性核素的环境行为,对放射性废物的安全处理处置具有重要意义。本文主要考察了U（Ⅵ）在氧化物与粘土矿物的典型代表γ-Al2O3、赤铁矿以及高岭土上的界面吸附行为。结合批实验技术以及先进X射线吸收精细光谱（EXAFS）技术,研究了不同环境条件下U（Ⅵ）在不同矿物上的宏观吸附规律以及微观作用机制。论文的主要研究结果如下:1)研究了硅酸盐存在与否条件下,U（Ⅵ）在γ-Al2O3表面上的吸附过程。硅酸盐的存在增强了U（Ⅵ）的吸附,这归因于三元内层表面络合机制。EXAFS光谱拟合结果表明吸附样品包含两个轴向氧原子和五个赤道氧原子,第三配位壳层是铝原子层。硅酸盐的加入使第三壳层的配位数增加,这是由于硅酸盐可以作为U（Ⅵ）和γ-Al2O3之间的桥梁,有助于形成三元内层表面络合物,从而增强了对U（Ⅵ）的吸附作用。2)研究了硅酸盐对于高岭土表面性质及其吸附U（Ⅵ）的影响。硅酸盐的加入降低了高岭土的Zeta电位并抑制了高岭土颗粒的聚集。批量实验结果表明硅酸盐在低pH下促进了U（Ⅵ）在高岭土上的吸附,该促进作用可通过三元U（Ⅵ）-硅酸盐-高岭土表面络合物的形成来解释。而在高pH下硅酸盐抑制了U（Ⅵ）在高岭土上的吸附,这是由于硅酸盐与U（Ⅵ）竞争吸附位点导致的。吸附时间曲线可以被准二级动力学模型更准确地描述。Langmuir模型对于吸附等温线的拟合程度更高。热力学拟合参数表明此吸附过程是自发的和吸热的。3)研究了温和氧化条件下FeCl2稀溶液氧化形成的铁沉淀对于U（Ⅵ）的固定效率。X射线衍射光谱分析表明U（Ⅵ）的存在促进了纤铁矿沉淀的形成。共沉淀反应对U（Ⅵ）的高固定效率归因于嵌入与吸附过程的协同作用。能量色散X射线光谱和荧光激发-发射矩阵光谱分析表明沉淀产物经过连续酸洗后,吸附状态的铀酰离子被洗脱,而嵌入状态的铀仍滞留在沉淀物中。X射线光电子能谱分析表明,嵌入固体中的铀处于U（Ⅴ）或U（Ⅵ）状态。4)研究了赤铁矿{001}面和{012}面对U（Ⅵ）吸附的差异。批量实验结果表明,相对于{001}面,赤铁矿{012}面对于U（Ⅵ）的吸附能力更强,这与表面羟基的密度和类型的差异密切相关。基于穆斯堡尔谱的分析,U（Ⅵ）表面络合物的形成是新的六重谱线出现的原因。EXAFS光谱分析表明U（Ⅵ）在赤铁矿{001}面上形成了双齿共边络合物,而在{012}面上形成了双齿共角络合物。本论文深入探讨了U（Ⅵ）与多种矿物在不同环境条件下的吸附、共沉淀等相互作用过程,将宏观的作用行为与矿物本身的结构与性质联系起来,揭示了界面作用过程的内在机理,为矿物的反应活性提供了新的见解,并且能够更好地约束表面络合模型,以提高对U（Ⅵ）在环境中赋存状态预测的准确性。