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有机溶剂的过度排放给环境带来极大的压力,因此迫切需要开发高效且环保的有机溶剂回收处理技术。有机溶剂纳滤(OSN)作为一种压力驱动的新型膜分离技术,具有环保、成本低、效率高等优点。其中,二维层状膜对分子具有快速传递和精准筛分的能力,成为了膜技术研究的重要方向。稳定、高效的膜内传递通道是高性能层状膜的结构基础,而其精准构筑则是难点。此外,分子在层状膜内的传质机理及其强化机制尚未明晰,低阻力传质通道的结构规律亟待深入研究,这些是困扰层状膜技术发展的共性基础问题。本研究以层状纳滤膜选择性快速分子传递通道构建为重点,以膜性能强化为目标,研究并揭示分子在层状膜内传递机理。层状膜性能由分子传递通道的物理结构与化学环境决定。因此,本研究选用刚性二硫化钼(Mo S2)和功能化g-C3N4纳米片为构造单元,分别从物理结构和化学环境两方面出发,针对分子在层状膜层间传递和跨层传递,设计构建两种低阻力传递通道,实现了溶剂分子传质过程高效强化,为新型层状膜传递通道构建提供了新的思路与途径。具体研究内容和主要结论如下:(1)层状膜层间通道构建与传递特性强化。通过可控超声辅助剥离制备不同厚度(1-4层)、小尺寸(~500 nm)、不规则的刚性Mo S2薄片。真空抽滤制备松散堆叠的层状膜。不同于传统层状膜层层堆叠下的水平迂回的传递通道,松散堆叠的层状膜提供了独特的倾斜分级层间通道结构:纳米片接触边缘处狭窄的缝隙(~1.8 nm)和堆叠纳米片间的大空腔(~8.3 nm)。结果显示大空腔降低了分子的传递阻力,实现了分子快速传递,丙酮的渗透通量超过5000 L m-2 h-1bar-1;而狭窄缝隙提供了对尺寸大于1.9 nm的染料分子超过90%的截留率。进一步的动力学仿真模拟结果表明:倾斜传递通道中分子的流动阻力显著低于水平通道。此外通过对多种分子传递性能分析建立了该类型通道的传递速率方程,初步揭示了分子在通道中的传质机理。(2)层状膜跨层通道构建与性能强化。在上一个工作的基础上,本章重点进行层状膜跨层通道结构调控与传递性能研究。g-C3N4纳米片边缘选择性的接枝亲水(-OH)或疏水(-OOCCH3)基团来实现功能化,以此为构造单元,真空抽滤制备跨层通道微环境精准可控的层状膜。膜层间通道的组成和结构相同,而跨层通道的微环境由接枝基团控制。性能研究结果显示,亲水基团功能化的g-C3N4-OH膜,极性溶剂在层间通道低阻力快速传递,接近纳米片边缘处被基团(跨层通道)吸引而快速进入下一层间通道,渗透通量较原始膜提高了超过170%。而非极性溶剂则因跨层通道的排斥而展现出传递的抑制。因此膜对极性和非极性混合溶剂的分离因子提高了284%。此外,膜表现出卓越的结构稳定性。上述工作较为系统地调控了层状膜跨层通道微结构,以此实现了分子传递和选择能力的高效调控。综上,研究者通过制备松散堆叠的层状膜提供倾斜状分级层间通道,实现了分子的快速传递,进而基于边缘改性纳米片精准调控跨层通道微结构,实现了对溶剂分子传递的选择性高效强化,为高性能层状膜设计制备提供了一定的指导与帮助。