氧化钙基吸附剂的制备及其CO2吸附性能研究

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温室气体的过量排放所带来的环境变化和气候灾害严重威胁人类的生存和长久发展。其中二氧化碳作为最主要的人为温室气体,正受到世界各国的广泛关注,二氧化碳有效捕集与储存利用技术随之快速发展。本文针对煤制天然气工艺中排放出过量高浓度高温二氧化碳的现状,重点考察了不同制备方法合成的氧化钙基吸附剂形貌结构及其二氧化碳吸附性能。以醋酸钙为钙基吸附剂前驱体,以乙醇作为改性试剂,考察了不同改性处理条件对钙基吸附剂吸附性能的影响。对醋酸钙直接焙烧所得的氧化钙分别用水和乙醇溶液在不同温度下改性处理,结果表明室温处理普遍有利于吸附剂形成疏松多孔的结构且其吸附性能较未处理前都有明显提高,其中乙醇溶液处理较纯水处理有利于提高钙基吸附剂的稳定性。这是由于乙醇的加入降低了整个钙基溶质的溶解度,在多次的动态溶解平衡过程中,沉淀的钙基溶质颗粒逐渐变小,最终形成纳米级钙基颗粒,因此其在二氧化碳吸附中表现出较好的稳定性。同时考察了不同浓度乙醇溶液改性对吸附剂结构及吸附性能的影响。结果表明,随着乙醇浓度的提高,吸附剂吸附性能也随之显著提高。为了进一步提高所合成的钙基吸附剂的稳定性,考察了水蒸气对吸附剂稳定性的影响。结果表明,通入浓度为4.2%的水蒸气时,其初始吸附量为70%,在十八个吸附循环后,其吸附量为68%,这表明水蒸气的通入能够明显改善吸附剂稳定性。同时实验发现水蒸气浓度对吸附剂稳定性有着重要影响。以胶体碳球为模板,以硝酸钙为前驱体,通过尿素均匀水解法,成功制备出网状中空球氧化钙基吸附剂。结果表明网状中空球结构的吸附剂吸附性能优越,其初始吸附量为74%,在十八个吸附循环后,吸附量为68%,具有很高的初始吸附性能和较好的长周期稳定性。这是由于网状结构有利于二氧化碳向吸附剂内部扩散,而中空结构则具有较大的内部空间,能够容纳较多的二氧化碳,这两者共同作用使二氧化碳能在球的内外同时快速反应,使吸附剂具有较高的初始吸附量。同时,中空网状结构有利于减缓吸附剂的烧结,使吸附剂具有较好的稳定性。
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