论文部分内容阅读
本文分析了甲苯与甲醇烷基化反应制备对二甲苯的国内外研究现状。对甲苯烷基化制备对二甲苯反应体系进行了热力学计算;在一系列改性ZSM-5分子筛催化剂上考察了甲苯与甲醇烷基化反应的性能,并筛选出适合该反应体系的最佳催化剂;在LaMgZSM-5分子筛催化剂上考察了工艺条件对甲苯烷基化反应过程的影响。
根据甲苯烷基化过程可能发生的反应,通过热力学分析确定了该体系的独立反应,并对可能发生的独立反应进行了计算分析,得知甲苯烷基化制备对二甲苯反应为强放热反应,反应受热力学控制较小。
在催化剂的筛选中,考察了不同硅铝比HZSM-5分子筛催化剂、Mg、Ca、La、Fe、Si、P、Ag改性HZSM-5分子筛催化剂以及La2O3和MgO、CaO和MgO、La2O3和P2O5、P2O5和MgO、Fe2O3和SiO2组合改性的HZSM-5分子筛催化剂在甲苯与甲醇烷基化反应中的性能。认为La2O3和MgO组合改性的HZSM-5分子筛催化剂是适于甲苯烷基化制备对二甲苯的催化剂,并考察了高温水蒸汽处理对LaMgZSM-5分子筛催化剂烷基化性能的影响。
在工艺条件的选择中,研究了在LaMgZSM-5分子筛催化剂作用下,反应温度、质量空速、进料摩尔比对甲苯烷基化反应的影响。确定了在LaMgZSM-5催化作用下的适宜工艺条件:反应温度450℃,质量空速约6h-1,甲苯与甲醇进料摩尔比为2,催化剂中镧含量(以La2O3计)15%左右为佳、镁含量(以MgO计)6%左右为佳。在此工艺条件下,甲醇转化率可达到100%,甲苯转化率26.8%,对二甲苯选择性达到97.6%