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近年来,全球CO2的排放量越来越大,由其带来的温室效应也愈加严重。CO2是一个矛盾的统一体,它既是一种最主要的温室气体,又是一种重要的化工Cl资源,因此将其富集分离并进一步转化利用得到了科学工作者们的广泛关注。在众多的CO2捕集方法中,吸附法由于具有腐蚀性小,能耗低,操作简单,脱除深度大等优点而被广泛研究,其研究核心是高效吸附剂的设计与制备。多孔炭材料具有优良的疏水性,发达的孔隙结构,而且其循环稳定性优良,制备成本低,再生能耗小,是一种具有实际应用价值的高效固体吸附剂。通过化学合成的方法制备的聚合物基多孔炭材料的孔隙结构可控,表面化学官能团可调,也可依据吸附场合的需要,对吸附剂进行复合改性。本论文紧紧围绕整体式多孔炭的设计与制备,对样品的大孔孔隙进行调控以增强其对CO2的体积吸附量,之后又探索了氧化物复合的整体式多孔炭在烟道气温度条件下(50-150℃)的吸附行为,具体内容如下：(1)为了增强炭质吸附剂的CO2体积吸附量,本章基于苯并噁嗪化学反应体系,以间苯二酚和甲醛为炭前驱体,不同尺寸的氧化石墨烯为片状结构导向剂,通过改变不同片层尺寸氧化石墨烯的配比,制备了一系列整体式多孔炭材料。该类吸附剂具有可调的大孔结构,同时保持比表面积、微孔结构和表面官能团基本相同。样品的SBET均约为500 m2 g-1,微孔孔容约为0.23 cm3 g-1,微孔的峰值孔径约为0.5 nm。在0.6-1.8μm范围内,大孔孔径与构成其炭片中的大尺寸炭片所占比例呈线性关系。研究结果表明在273K,800 mmHg条件下,样品的CO2静态吸附量为3.8 mmol g-1,由小尺寸炭片组装样品的体积吸附量是由大尺寸炭片组装样品的2.5倍。对于CO2/N2和CO2/CH4混合气的分离比分别为15.9和3.3,而且其再生性能、循环稳定性能均优良,在室温条件下,用氩气吹扫置换即可完全脱附再生。(2)针对炭材料在烟道气温度条件下CO2吸附量较低的问题,本章将锂藻土(Laponite)原位地复合到整体式炭前驱体聚合物中,通过改变锂藻土的掺入量,制备了-系列氧化物复合的整体式多孔炭材料。代表性样品的SBET高达797 m2 g-1,微孔比表面积为353 m2 g-1。研究结果表明在298 K,800 mmHg条件下其CO2静态吸附量为2.64mmol g-1,在343 K,800 mmHg条件下仍具有较高的吸附量(1.24 mmol g-1),由克劳修斯-克拉佩龙方程计算知其等量吸附热为42 kJ mol-1,表明样品与CO2之间的相互作用力较强,利于气体吸附分离。在常温常压条件下,其对CO2/CH4混合气的分离比为4.0。