【摘 要】
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本文利用云南褐煤提取黄腐酸,探究煤基黄腐酸与Fe2+、Pb2+和Cr6+的结合特性,利用反应动力学模型及等温模型探究其作用机制,通过现代仪器表征分析黄腐酸与金属离子的结合位点,借助分子模拟进一步探究黄腐酸与金属离子的作用机理,为黄腐酸应用于水处理方面提供理论参考,也为黄腐酸与其他金属离子的结合特性研究提供新思路。在黄腐酸与金属离子结合实验中,随着温度的升高,黄腐酸与Cr6+、Fe2+结合量逐渐增加
【基金项目】
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煤基黄腐酸平台化合物分子群全组分分布规律及应用基础.国家自然科学基金,编号:21776299；
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本文利用云南褐煤提取黄腐酸,探究煤基黄腐酸与Fe2+、Pb2+和Cr6+的结合特性,利用反应动力学模型及等温模型探究其作用机制,通过现代仪器表征分析黄腐酸与金属离子的结合位点,借助分子模拟进一步探究黄腐酸与金属离子的作用机理,为黄腐酸应用于水处理方面提供理论参考,也为黄腐酸与其他金属离子的结合特性研究提供新思路。在黄腐酸与金属离子结合实验中,随着温度的升高,黄腐酸与Cr6+、Fe2+结合量逐渐增加,而黄腐酸与Pb2+结合量逐渐减少;在p H较小时,黄腐酸与三种金属离子结合量大小依次为Pb2+、Fe2+、Cr6+,在p H较大时,黄腐酸与三种金属离子结合量大小依次为Pb2+、Cr6+、Fe2+;黄腐酸与金属离子结合量随着黄腐酸添加量增加而逐渐增加;随着溶液中Fe3+、Cu2+离子浓度的增加,黄腐酸与Pb2+和Fe2+结合量下降,但黄腐酸与Cr6+结合量增加,而随着溶液中Na+浓度离子增加时,黄腐酸与Fe2+、Pb2+和Cr6+结合量均降低。动力学模型及等温模型拟合结果表明黄腐酸与金属离子结合过程受化学吸附机制和扩散作用控制,整个过程为表面不均匀的多层吸附过程,且吸附过程均容易进行。元素分析揭示黄腐酸主要元素为C、O、N、H;红外表征结果表明黄腐酸中芳香结构主要以苯环四取代与五取代为主,其上连接有大量羧酸、胺基、酸酐等含氧官能团和少量含氮、硫官能团;核磁结果表明黄腐酸C骨架主要以芳香结构为主,芳香程度较高。黄腐酸结合金属离子前后表征结果表明黄腐酸中羧基和羰基、酸酐为主要结合位点,羟基次之,含量较少的含氮和含硫官能团也在黄腐酸与金属离子的结合过程中有所贡献。利用黄腐酸表征数据构建出较合理的黄腐酸分子模型,其分子量为865,分子式为C38H31O21NS。通过Materials Studio中Sorption模块计算得到黄腐酸吸附Fe2+、Pb2+和Cr6+的数目分别为12、15、5 molecular/u.c.。黄腐酸分子模拟结果表明黄腐酸吸附各金属离子的主要位点为羧基或羰基,其次为羟基,其中羟基对Fe2+、Pb2+和Cr6+的亲和力均大于羧基或羰基。本论文共有图93幅,表51个,参考文献106篇
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