【摘 要】
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我国大多数城镇的饮用水供水管网以铁质管材为主,随着管道服役年限的增加,腐蚀问题也日益严重。腐蚀过程中所产生的管道锈蚀物(Iron-pipe Corrosion Materials,ICMs)对饮用水中重金属和有机物在管网中迁移、转化的贡献不可忽视。这些锈蚀物在改变管道输水能力的同时,还对水中的重金属和有机物具有吸附蓄积作用。为考察ICMs与饮用水中常见污染组分之间的作用原理,本研究基于表面络合理论
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我国大多数城镇的饮用水供水管网以铁质管材为主,随着管道服役年限的增加,腐蚀问题也日益严重。腐蚀过程中所产生的管道锈蚀物(Iron-pipe Corrosion Materials,ICMs)对饮用水中重金属和有机物在管网中迁移、转化的贡献不可忽视。这些锈蚀物在改变管道输水能力的同时,还对水中的重金属和有机物具有吸附蓄积作用。为考察ICMs与饮用水中常见污染组分之间的作用原理,本研究基于表面络合理论,构建了Mn(II)、Ni(II)和苯甲酸在ICMs表面的吸附模型,并对模型进行了优化和验证,得到的主要研究结论如下:(1)ICMs具有较多的孔隙结构,研碎后比表面积为108.7 m~2/g,对Mn(II)和Ni(II)表现出络合吸附作用的活性位点主要为=SOH-0.5,其在ICMs表面的平均分布密度为1.05 nite nm-2。受孔道尺寸和连通性等因素制约,实际计算中以75%的位点作为有效活性位点时,预测值与同等条件下的试验观测值的拟合效果最佳。(2)在常用表面络合作用模式中,Mn(II)和Ni(II)与ICMs间的界面作用符合1-PK BSM模式,即二者以=(SOH)2MOH和=(SOH)2M+的形式结合在ICMs的表面。其中,=(SOH)2Mn OH和=(SOH)2Ni OH为主要吸附形态,其Log K值分别为-0.51和-0.14。(3)与Mn(II)和Ni(II)不同,在中性和偏碱性环境下,苯甲酸在ICMs表面的吸附主要表现为物理吸附,其吸附量受ICMs表面活性位点种类、数量以及二者间作用模式变化等因素的影响甚小,静电作用和相间分配作用是有机物与ICMs间的主要结合形式。(4)以优化后的模型架构和参数为基础,所得不同水温、碱度和硬度等水质条件下Mn(II)和Ni(II)在ICMs表面的吸附量与实验室观测值相当,且随水质条件的变化呈现相同的变化趋势,证实了所建吸附模型的准确性。ICMs对苯甲酸的吸附则不可用表面络合理论预测。表面络合模型适用于ICMs吸附金属离子的吸附模拟。在管网实际水质条件下(p H=6.5~8.5),通过ICMs对重金属的络合作用可以有效降低其在管网水中的含量。然而,当管网水的p H环境突然下降时,可能引起附着污染物的突发性释放,造成水质不达标。本研究所建吸附模型将为ICMs的吸附性能评价、水质调控以及给水管网系统的输配和管理等工作提供理论依据和模型参数。
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