大气颗粒物能够对人体健康、大气环境和全球气候变化等方面产生不良影响,近年来极端污染事件-灰霾频繁爆发,大气颗粒物作为引发灰霾的首要污染物,受到了世界各地广泛的关注。山东省位于我国灰霾频繁爆发的区域内,具有较严重的空气污染。多环芳烃(PAHs)及其硝基(NPAHs)和含氧基(OPAHs)衍生物和无机元素是大气颗粒物中重要的有毒组分,目前其相关的研究已经在山东地区取得了一定的进展,但仍然存在一些不足,如背景区域研究不充分和采样时间分辨率较低等,并且山东省大气颗粒物非细胞氧化潜势的研究没有考虑生物可利用性,并且缺乏应用抗坏血酸(AA)方法测试氧化潜势的报道。针对这些问题,本研究主要在山东省典型地区采集大气颗粒相和气相样品,分析样品中PAHs、NPAHs、OPAHs和无机元素的含量。利用二硫苏糖醇(DTT)和AA方法测试Gamble溶液(模拟的人体肺液)萃取的PM2.5溶液的氧化潜势。此外研究了短期污染事件-烟花爆竹燃烧对PM2.5化学特征的影响。本研究于2014年冬季在海洋背景点(砣矶岛)采集PM100、PM2.5和PM110样品,2015年夏季在城市点(济南)、高山背景点(泰山)和砣矶岛采集PM2.5和PM1.0样品,分析有机碳(OC)、元素碳(EC)和水溶性有机碳(WSOC)的污染特征、粒径分布和来源。结果表明,砣矶岛冬季PM10、PM2.5和PM1.0中 OC浓度分别为 13±9.4μgm-3、10±7.9 μgm-3和 7.7±5.3 μgm-3,EC浓度分别为2.4±1.6μgm-3、1.8±1.2 μg m-3和 1.3±0.81 μgn-3,WSOC浓度分别为6.1±5.0 μg m-3、4.6±3.8 μg m-3和 3.4±2.8 μg m-3。PM10中超过56%的OC、EC、WSOC和二次有机碳(SOC)存在于PM1.0中。细颗粒物中WSOC主要来源于二次生成,而粗颗粒中WSOC 主要来源于—次排放。济南夏季PM2.5和PM1.0中OC的浓度分别为12±2.4 μg m-3和10±2.1μg m-3,分别是泰山1.3和1.5倍,砣矶岛1.9和1.9倍。济南PM2.5和PM1.0中EC的浓度分别为1.9±0.69 μg m-3和1.4±0.58 μg m-3,分别是泰山1.3和1.4倍,砣矶岛2.7和2.5倍。三个地区PM2.5中64%-83%的OC和EC存在于PM1.0中。济南EC则在早上和夜间呈现出较高浓度,表明了机动车排放对EC的显著贡献:三个研究区域中,砣矶岛夏季SOC对OC的贡献最大,超过70%,明显高于冬季(49%-62%)。砣矶岛冬季主要受华北地区,尤其山东省西南部空气团的影响。济南夏季主要受山东北部局地源的影响,泰山和砣矶岛气团主要来源于黄海上空,经过山东省到达受体点。为了进一步掌握有机气溶胶中PAHs、NPAHs和OPAHs的污染特征,本研究分析了济南、泰山和砣矶岛2014年冬季清洁和灰霾天气条件下气相和颗粒相样品中PAHs、NPAHs和OPAHs的污染特征。结果显示,济南冬季大气中PAHs、NPAHs和OPAHs浓度最高,分别为306 ng m-3、2.8 ng m-3和9.1 ng m-3,泰山最低(38 ng m-3、0.27 ng m-3和 1.6 ng m-3)。研究区域内芴(FLU)和菲(PHE)含量最丰富,分别占PAHs浓度的17%-32%和23%-31%。城市区域和背景区域PAHs的分子组成特征明显不同,其中济南3环PAHs占PAHs的百分比明显低于背景点,但重环(5-7环)PAHs所占比例则明显高于背景点。与清洁天气相比,灰霾天气有利于PAHs累积,尤其重环PAHs。采样区域内煤和生物质燃烧是大气PAHs的主要来源。清洁天气条件下泰山空气团较济南和砣矶岛更老化。研究区域内均受到二次生成的影响,并且背景区域,尤其泰山点受二次生成的影响最强烈,OH自由基引发的反应是NPAHs的主要生成途径。分子量较高的物种更容易吸附或吸收在颗粒物上。背景区域尤其是泰山点PAHs、NPAHs和OPAHs较城市区域更倾向于存在于颗粒相中。NPAHs和OPAHs较其母体PAHs更倾向于存在于颗粒相中。正态化气固分配系数(logKp)与过冷饱和蒸气压的线性回归分析表明PAHs的气-固分配没有达到平衡。本研究在济南、泰山和砣矶岛2015年夏季每间隔3.5 h(早上:7:00-10:30;白天:11:00-14:30;傍晚:15:00-18:30)和 11.5 h(夜间:19:00-次日6:30)采集PM2.5样品,夏季PM2.5中PAHs、NPAHs和OPAHs的浓度也呈现出城市最高的特点(19 ng m-3、154 pg m-3和0.85 ng m-3),但砣矶岛最低(4.4 ng m-3、43 pg m-3和0.22 ng m-3)。济南和砣矶岛大气PM2.5中PAHs和NPAHs的浓度均是早上和夜间较高,而泰山则是早上和正午较高。1N-PYR和7N-BaA浓度峰值出现时间段与城市区域的交通高峰时间相符合,表明了机动车排放对城市PAHs和NPAHs有明显贡献。化石燃料和生物质燃烧是PAHs的主要来源。夏季砣矶岛的空气团相对较老化,夏季的二次生成(主要由OH自由基引发)较冬季强烈。城市区域的致癌风险明显高于背景区域。烟花爆竹燃放能释放大量的大气颗粒物,能够对人体健康造成不利影响。目前农村地区没有实施禁止燃放烟花爆竹的政策,但农村地区烟花爆竹燃放现象严重。本研究于山东省郊区(青州)、农村(菏泽和聊城),和河南省农村(西平)2016年春节期间进行PM2.5样品采集,分析其水溶性无机离子(WSⅡs)、OC、EC、WSOC、无机元素、PAHs和NPAHs含量。结果表明,采样期间山东省研究区域内PM2.5浓度明显高于国家空气质量二级标准(75μigm-3)。烟花爆竹燃放能增加PM2.5中K+、水不溶性有机物(WIOC)、Cl、K、Cl、S、Cu和Sr等组分的浓度。采样期间青州PAHs的浓度(238±148 ng m-3)明显高于农村区域菏泽(204±127 ng m-3)、聊城(195±54 ng m-3)和西平(79±29 ng m-3);青州(6.1±4.9 ng m-3)、菏泽(5.4±3.8 ng m-3)和聊城(5.9±2.5 ng m-3)的NPAHs浓度相似,但明显高于西平(1.9±0.91 ng m-3)。相比于烟花爆竹燃放前,烟花爆竹燃放期间PAHs的浓度增加不足2倍,并且仅4环PAHs占PAHs浓度的百分比略微增加,5和6环PAHs的贡献率变化较少或降低。烟花爆竹燃放期间农村区域NPAHs的浓度降低或变化较小,但9-硝基蒽(9N-ANT)的浓度明显增加,表明烟花爆竹不是PAHs和NPAHs的主要来源,但烟花爆竹燃放期间生物质燃烧的贡献增加(增加的9N-ANT/1N-PYR比值也验证了生物质燃烧源的贡献)。采样期间,煤/生物质燃烧是PAHs的主要排放源。采样期间农村和郊区点NPAHs均有不同程度设的二次生成。采样区域全生命周期癌症风险增量均大于10-6,但小于10-4,表明吸入PAHs和NPAHs具有潜在的致癌性,尤其成年人(30-70岁)和幼童(1-6岁)具有较大的患癌风险。本研究于2018年4月-6月采集济南和港口城市(威海)的PM2.5样品,研究了其无机元素的污染特征,和PM2.5的Gamble萃取液的氧化潜势。结果表明,采样期间济南和威海平均总无机元素浓度分别为28±18 μgmmg 和10±6.7 μg m-3,其中济南Ca、Al、KK、Fe、Mg和 S,威海Ca、Fe、Ti和K为主要无机元素,占总无机元素浓度的80%以上。济南As(6.99 ng m-3)是国家空气质量标准(5 ng m-3)值的1.4倍。主成分分析(PCA)和特征比值结果表明济南主要的无机元素排放源为土壤和地壳源、机动车排放和煤燃烧,威海为土壤和地壳源、机动车排放、工业源和重质石油燃烧源(尤其是与船舶排放相关的污染源)。浓度权重轨迹(CWT)模型结果指出济南无机元素的主要潜在源区为江苏、安徽、河南、河北和山东,而威海主要为山东、黄海和江苏。威海的无机元素包括Cr、As、Co、Cd、V和Pb导致的可吸入的非致癌和致癌风险均明显小于济南,但由于船排放的影响威海Ni的癌症风险大于济南。济南OPDTTv(1.7 nmol DTT min-1 mmm-3)和 OpAAv(1.6 nmol AA min-1 m-3)均大于威海(OPDTTv:0.94 nmol DTT mim-1 m-1m-3;OPAAv:1.0 nmol AA min-1 m-3)。济南和威海的OPAAv均受到部分人为来源的无机元素的影响。济南无机元素不影响OPDTTv,但威海S、Sn和Zn可能对OPDTTv具有一定的影响。本研究利用多种分析手段,主要获取了山东省不同类型地区颗粒物中有毒有害的两类组分的大量实测数据,分析了其污染特征及来源,并且对PM2.5的氧化潜势进行了初步的分析,能够为今后的科学研究提供有效的数据参考。