MCM-41逐层负载ZrO2及杂多酸(盐)催化Friedel-Crafts酰化反应

来源 :浙江工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:huajinxiu
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
芳酮类化合物是一系列重要的精细化工品,Friedel-Crafts酰化反应是制备芳酮类化合物一条重要的途径。目前工业上主要采用金属氯化物或质子酸来催化Friedel-Crafts酰化反应,这类传统催化剂存在使用量大、不易于产物分离、污染环境等缺点。因此开发新型绿色环保催化剂用于催化Friedel-Crafts酰化反应具有很大的应用价值和现实意义。本文首先采用逐层浸渍法制备了负载型杂多酸催化剂(PW/M、SiW/M、PW/Zr02/M、SiW/Zr02/M),其次通过金属阳离子改性制备了磷钨酸盐(Co0.5PW,Cs2.5PW),并采用浸渍法制备了负载型磷钨盐催化剂(Co0.5PW/M,Cs2.5PW/M);对比考察其在以苯甲醚为原料、乙酸酐为酿化试剂的Friedel-Crafts酰化反应中的催化活性;同时对催化剂样品进行XRD、N2吸-脱附测试、TG-DSC、IR、NH3-TPD等表征分析,对比研究杂多酸(盐)与Zr02、载体之间的相互作用对催化剂活性的影响。结果表明:杂多酸直接负载到MCM-41后,杂多酸与载体发生相互作用使Keggin结构发生畸变,使其催化活性下降;且PW的Keggin结构发生畸变程度要大于SiW,因此PW/M催化活性降低程度大于SiW/M。杂多酸通过ZrO2接枝到MCM-41后,PW/ZrO2/M上的PW与载体及ZrO2发生相互作用,使Keggin结构发生较大程度的畸变,致使酸性降低,PW/ZrO2/M的催化活性进一步明显下降;而SiW/ZrO2/M上的SiW较好的分散在载体表面且保持了较完整Keggin结构,SiW和ZrO2间的相互作用增加了催化剂上的强酸中心的数目,显著提高了催化活性。磷钨酸盐(Co0.5PW、Cs2.5PW)用于苯甲醚的Friedel-Crafts酰化反应时,催化活性低于纯PW;其中,Cs2.5PW的活性高于Co0.5PW。将磷钨酸盐负载到MCM-41介孔分子筛后,PW/M的催化活性低于纯PW;Co0.5PW/M与Co0.5PW相比,催化活性显著提高,且高于PW/M;这是由于Co0.5PW较好的分散到载体上,且其与载体间的相互作用增加了酸中心数目,有效提高了催化活性。而Cs2.5PW/M几乎没有催化活性;这是由于Cs2.5PW与载体发生相互作用使Keggin结构发生畸变,酸强度显著减弱、酸中心数目显著减少所致。
其他文献
<正>近两年,"大健康"成为资本市场的热门话题。中国保健协会副理事长兼秘书长徐华锋表示,健康服务业"春暖"可以定调,"花开"为时过早,其概念定义和产业划分尚无定论,支持、鼓
<正> 脏躁是农村常见病,相等于现代医学的癔病。它的病因,不外情志抑郁,肝脾失调,营血亏虚,内火燔炽,以致神志不宁。笔者在《金匮·妇人杂病脉证并治》:“妇人脏躁,喜悲伤欲
如何策划舰载机舰载适用性试飞内容,怎样进行飞行人员的培训和选拔,是每一个发展航母的国家都必须面临的问题。本文从美、俄舰载机舰载适用性试飞及飞行员培训的实际做法入手
中泰口译课堂内外向来重视对泰语专业能力素养的提升,但泰语口译的语文素养问题亦需重视,此文旨在以此为出发点并寻找行之有效的应对策略以解决问题。 The Chinese and Thai
青年教师是学生健康成长的引路人和指导者,是党的路线方针政策的宣讲者和传播者。青年教师只有紧跟时代的步伐,增强责任意识,做好自身角色定位和转换,提高自身业务素质和能力
阐述了贝类捕捞离水后的存活期以及存活期间生化、微生物变化,旨在探讨贝类捕捞离水后的存活期以及过程中品质变化的规律,为贝类食用安全研究、贝类保活方法及运输规范等提供参
目的:探讨320排螺旋CT低管电压技术联合低碘浓度在冠状动脉成像中的可行性。方法:收集从2014年5月1日到2015年10月1日来门诊就诊的40例疑似冠心病的患者(体重指数18-26kg/m2)
经济活动分析是实施企业精细化管理的重要措施,在归纳经济活动分析概念和重要作用的基础上,分析经济活动分析存在的问题及成因,制定强化经济活动分析的具体措施,为优化经济活
我国中小企业长久以来面临着麦克米伦缺欠与其对我国国民经济贡献的不对等。本文在分析我国中小企业麦克米伦缺欠实质基础上,阐述了我国在金融管制向金融深化过度阶段非正规金
结社自由属于当代人权公约及宪法中所规定的基本人权,是一种具有“公民权利”与“政治权利”双重属性、用于保障人与人之间形成固定关系的重要权利。在法律性质上,结社自由既