碳捕集与封存（Carbon Capture and Storage,简称CCS）是将CO₂从燃煤电厂或者其他排放源中分离出来,然后送到指定的封存地点,并长期与大气隔离的过程,这对减缓全球气候变化具有重要的意义。膜气体吸收技术具有较高的传质通量,是一种非常有前景的分离CO₂工艺;钙法是一种利用Ca（OH）₂夺取混合富液中CO₂,并以Ca CO₃的形式固定CO₂的一种低能耗、低成本的化学再生方法。本论文基于碳捕集与封存技术,围绕膜气体吸收系统的吸收过程和长期稳定性、钙法解吸的影响因素以及操作参数的优化等问题,进行了理论分析和实验研究。在膜吸收方面,以N-甲基二乙醇胺（MDEA）、单乙醇胺（MEA）、二乙醇胺（DEA）、甘氨酸钾（PG）为CO₂吸收剂,对比了不同吸收剂的吸收性能,考察了混合吸收剂在不同吸收液浓度/添加剂浓度下的CO₂吸收性能差异,并对不同的气体流速、液体流速等操作参数进行系统的研究,研究发现:吸收剂脱除效果优劣依次为:PG>MEA>DEA>MDEA和MDEA-PG>MDEA-MEA>MDEA-DEA。在膜吸收-再生循环模式下,混合吸收剂的最佳总浓度为1.5 mol/L,添加剂的最佳浓度为0.8 mol/L。混合气体流速增大脱碳率下降,而传质效率则不断增大;随着液相流速和温度的增加,脱碳率、传质效率均增加;通过单因素实验初步确定较优的操作条件为:气相流量0.4 L/min,液相流量60 m L/min,吸收剂的温度20℃。对于膜浸润性方面,研究了不同吸收剂对总传质系数的影响,考察了各种工艺参数对系统传质性能的影响,并探讨了膜气体吸收系统长期运行的稳定性问题,在此基础上提出了减缓膜孔润湿造成膜组件吸收性能下降的应对措施。结果表明:单一吸收剂对膜浸润性大小为:MDEA>DEA>MEA,混合吸收剂对膜浸润性大小为:MDEA-DEA>MDEA-MEA;膜接触器在较优操作参数下连续运行11天后其脱除率下降了50%,且传质效率下降了46%。经N₂吹扫来可减缓膜孔润湿对膜组件性能的影响,且脱碳率恢复到80%。在钙法解吸CO₂吸收富液方面,以不同富液（MDEA、MEA、PG以及哌嗪（PZ））作为钙法解吸对象,分别研究了单一富液及混合富液在不同吸收液特性（CO₂负荷、溶质配比）和操作条件（反应时间、投加方式、Ca（OH）₂投加量、CO₂负荷、温度以及搅拌速率）下对解吸率的影响,通过响应面确定了其最佳解吸条件,并在最优工艺条件考察MDEA-PG再生液在不同循环次数下的CO₂吸收负荷和解吸率的变化情况,最后采用X-射线粉末衍射仪（XRD）和电子透射电镜（TEM）技术验证富液解吸机理。结果表明:单因素实验表明,在钙法解吸富液过程中,反应时间、投加方式、Ca（OH）₂投加量、CO₂负荷、温度以及搅拌速率均对解吸效果有影响。响应面优化结果表明,在CO₂负荷为0.8 mol/L,Ca（OH）₂投加量为1:1,解吸反应时间为20 min,搅拌速率为800 r/min的最优条件下,解吸率预测值为83.68%。验证实验表明,在此条件下CO₂解吸率可达83.06%以上,与预测值相近。多重吸收-再生矿化循环实验结果表明MDEA-PG性能在吸收能力和再生效率上的循环稳定性。最优工艺条件下解吸矿化MDEA-PG富液中CO₂,其XRD谱图表明矿化后的沉淀物碳酸钙特征峰强度加强,而氢氧化钙衍射峰完全消失,且TEM谱图表明矿化体系中出现大量的簇状晶体,这说明碳酸化反应主要是氢氧化钙与富液中的CO₂发生碳酸化反应,生成了以碳酸钙为主的含钙化合物。此外,这些数据表明Ca（OH）₂可有效地矿化封存CO₂并能再生胺和氨基酸盐吸收液。最后,将化学解吸（钙法）工艺与热解吸工艺进行对比,分析了两种工艺在能耗、成本、再生液的循环吸收容量以及解吸率四个方面的表现。在取得相同解吸效果的条件下,钙法解吸工艺的能耗/成本投入是最小的。