Fe(II)活化过硫酸盐高级氧化技术处理染料废水研究

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本研究课题为中央高校基本科研业务费科研专项自然科学类项目(CDJZR10210005)的部分研究内容,并受重庆大学高层次人才科研启动基金项目(CDJRC10210002)资助。过硫酸盐高级氧化技术是一项最具有应用前景的废水处理技术之一,尤其对难降解有机废水的处理更具优势。但该技术的有效应用受众多因素影响,主要包括过硫酸盐活化条件、初始pH值、反应温度、Fe2+投加量、S2O82-投加量等因素,因此,研究过硫酸盐高级氧化技术处理废水的氧化降解特性、降解机制及其优化反应条件,对于促进该废水处理技术的进一步发展和产业化应用具有积极深远的意义。本论文以多环芳烃类染料废水为处理目标,活性艳橙KGN染料为研究对象,采用Fe(II)活化过硫酸盐氧化降解废水处理工艺,对活性艳橙KGN染料废水进行试验研究,探索性开展了以下三方面的工作:(1)通过Fe(II)活化过硫酸盐处理活性艳橙KGN染料废水单因素实验,开展染料氧化降解与过硫酸盐残余率等特性的研究;(2)基于染料降解率、硫酸盐出水浓度、处理成本等三个响应指标,应用响应曲面法实施对Fe(II)活化过硫酸盐氧化降解活性艳橙KGN染料废水的工艺优化研究;(3)开展了Fe(II)活化过硫酸盐处理活性艳橙KGN染料废水动力学行为研究。通过上述实验研究和理论分析,获得主要研究成果如下:①Fe(II)活化过硫酸盐能有效氧化降解活性艳橙KGN染料废水。相对碱性与中性环境,酸性环境更利于有机物降解;温度的升高能促进Fe(II)对过硫酸盐的活化;Fe(II)和过硫酸盐投加量分别是影响SO4-产生速率和成生量的关键因素,但过量投加Fe(II)或过硫酸盐投加量过低均会影响反应体系中过硫酸盐和SO4-有效利用率。②相对Fe(II)一次投加,序批式等时等量投加Fe(II)可提高反应体系氧化降解能力5.6%,按50%:30%:20%的比例分三次等时不等量投加Fe(II)时,反应体系氧化降解能力提升最明显,可提高染料降解率12.1%。③Fe(II)活化过硫酸盐氧化降解染料废水反应体系中,各因素对降解率影响程度的顺序为:S2O82+浓度>Fe2+浓度>反应温度>初始pH。四因素中,Fe2+与pH、Fe2+与温度、pH值与温度交互作用影响极为显著。采用响应曲面法对活性艳橙染料废水降解条件进行了优化,针对100mg/L染料废水得到最优降解条件:pH值为3.2323,Fe2+浓度为0.2322mmol/L,过硫酸盐浓度为0.4667mmol/L,温度为40℃,在最优化反应条件下染料降解率、处理成本、出水硫酸盐浓度分别为97.9768%,1.4905元/吨和84.9301mg/L,符合合意性达99.903%。④在pH=3.0,温度(T)=30℃条件下,Fe(II)活化过硫酸盐降解活性艳橙KGN染料的反应总级数为1.0469,其反应的表观动力学方程为V=100.181×P0.3869×A0.1672×B0.4928。论文的创新与学术价值在于:①创新性采用了等时不等量的序批式投加Fe(II)的方式,取得良好的优化投加效果,并确定了Fe(II)活化过硫酸盐氧化降解活性艳橙KGN染料废水优化投加比例。为过硫酸盐高级氧化技术提高过硫酸盐和SO4-利用率提供新的研究思路和技术路线。②突破传统以污染物氧化降解去除率单一指标的考察方式,以染料降解率、硫酸盐出水浓度、处理成本等多个考核目标,实施对Fe(II)活化过硫酸盐处理活性艳橙KGN染料废水优化条件的研究,为进一步提高过硫酸盐高级氧化技术处理废水的综合环境效益奠定了实践基础,并提供理论指导。③避开过硫酸盐高级氧化技术降解活性艳橙KGN染料废水复杂的基元反应研究,开展了反应表观动力学行为研究,确立了反应表观动力学方程。从反应宏观的角度有效地掌握了该类染料废水处理技术氧化降解污染物的反应规律。从而为提高氧化降解效率,优化反应条件奠定了理论基础。
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