神华煤直接液化残渣在CO2气氛下催化气化特性研究

来源 :西北大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:hoticeses
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
煤在直接液化过程中会产生大量液化残渣,液化残渣在提高煤炭利用效率及生产工艺的经济效益上来说对残渣的清洁转化利用具有较高价值,且环境保护效果较好。液化残渣气化的方法较为有效,CO与H2可循环利用,经济效益较好[70],但该研究还处于起步阶段,故特此采用TG-FTIR联用技术和热重高速炉进而探究单组分、复合催化剂、负载量、气化终温以及升温速率等因素对残渣及脱灰后的残渣在气化剂CO2气氛下的热转化特性的影响,并进一步对脱灰前后的残渣热转化特性进行比较。与此同时,采用均相反应模型来对残渣及脱灰后的残渣进行催化气化动力学拟合研究。研究结果归总如下:1)残渣的热转化过程其中包括两个阶段:一是低温热解阶段,在260℃-620℃的温度段发生热解,当温度为520℃时,热解速率达到最大,为0.256%/℃。在650℃左右,残渣开始气化,初始气化速率较为缓慢,超过880℃,反应速率明显增大,恒温1min内,达到最大气化速率。热解阶段,残渣转化率约30%;气化阶段,残渣转化率为77%,同时气化反应指数为0.016min-1。2)探究单组份、复合催化剂、担载量以及升温速率和反应终温对残渣热转化特性的影响,结果表明:碱金属(K2CO3、Na2CO3、K2SO4)和碱土金属(CaO)催化剂在残渣热解阶段表现为抑制作用,而在气化阶段表现为明显的促进作用,其催化活性大小依次为:K2CO3> Na2CO3> CaO> K2SO4。考察催化剂Na2CO3、K2CO3担载量对样品失重特性的影响时,发现随着添加量的增多,催化剂对液化残渣热解阶段的抑制作用逐渐增强,而对气化阶段的影响呈显逐渐增强的趋势。温度对残渣反应活性增强作用显著,以致气化反应指数变化明显增强。升温速率对残渣热解阶段的影响特别的明显,随升温速率加快,明显提高残渣热解反应的速率。热解最佳升温速率是300℃/min,此时速率最快,转化率最高。3)探究单组份催化剂、担载量以及升温速率和反应终温对脱除无机矿物质后的残渣热转化特性的影响并对脱除无机矿物质前后的残渣进行对比,结果表明:一是脱除无机矿物质后的液化残渣的转化率与未脱除无机矿物质的液化残渣相比低于前者约17%,催化剂对未脱除无机矿物质的液化残渣的气化效果明显优于脱除无机矿物质后的液化残渣。二是热解阶段,碱金属(Na2CO3、K2CO3、K2SO4、NaCl)、碱土金属(CaO)、过渡金属(NiCl2)铁系催化剂(FeSO4)对脱除无机矿物质前后的液化残渣热解均有抑制作用,并且添加催化剂对脱除无机矿物质前的液化残渣的抑制作用明显强于脱除无机矿物质后的液化残渣。气化阶段,碱金属和碱土金属对脱除无机矿物质后的液化残渣气化反应有明显的促进作用,催化活性强弱顺序依次为:K2SO4>K2CO3>FeSO4>NaCl> Na2CO3 >NiCl2>MgSO4o2种复合催化剂(Na2CO3+K2CO3)> (K2CO3+NiCl2)对残渣促进作用显者,且(Na2CO3+K2CO3)优于(K2CO3+NiCl2), (Na2CO3+K2CO3)的促进作用优于单组分催化效果,而;K2CO3+NiCl2)低于单组分。三是催化剂添加量的增加对脱除无机矿物质前后的作用效果一致,催化剂对未脱除无机矿物质的液化残渣的气化效果明显优于脱除无机矿物质后的液化残渣。四是温度对脱除无机矿物质后的液化残渣热解阶段影响不明显,而对气化阶段的影响较为显著。温度愈高对脱除无机矿物质后的液化残渣气化反应愈有利。此时,是否脱除无机矿物质,温度愈高对脱除无机矿物质前后的液化残渣气化反应均特别显著。五是升温速率对脱除无机矿物质后的液化残渣热解阶段的影响显著,并对气化阶段的影响有较大影响。综合诸因素考虑,当K2CO3催化剂添加量为0.002mol,升温速率为300℃/min,气化温度为900℃时,脱除无机矿物质后的液化残渣气化转化率较高,气化反应时间较短,气化反应活性较高。即确定该条件下为脱除无机矿物质后的液化残渣的适宜气化条件。综合以上,催化剂对未脱除无机矿物质的液化残渣的气化效果明显优于脱除无机矿物质后的液化残渣。故含无机矿物质的残渣对残渣热解及气化均有明显的促进作用。4)研究残渣热转化过程中CH4、芳香烃、脂肪烃及CO逸出规律的结果表明:热解阶段,CH4、芳香烃和脂肪烃化合物生成,并且呈单峰形式逸出。520℃前温度升高,吸收强度呈现先增强之后再减弱趋势。整个热转化均有CO逸出,在410℃-610℃时,第一个吸收峰出现,气化温度在675℃-900℃时,第二个吸收峰出现。热解阶段,气体产物的逸出受碱金属、碱土金属催化剂的抑制;气化阶段,明显促进CO的逸出。当Na2CO3、K2CO3负载量为0.002 mmol时,4种气体产物的吸收强度均达到最大。5)选用均相反应模型对残渣气化进行线性拟合从而得出残渣恒温段时气化反应活化能是199.0kJ/mol。
其他文献
可燃气体爆炸严重威胁工业生产安全。高度敏感气体在受限空间内被引燃,极有可能引发爆轰并瞬间摧毁设备与财产。初始条件与边界条件是事故前预测与评估爆轰可能性的重要手段
本研究针对前期实验从白酒酒醅中分离、提取和鉴定出的两种短肽Val-Pro-Asp (VPD)和Lys-Gly-Pro (KGP)的细胞水平抗氧化活性进行研究。以AAPH诱导氧化损伤的人体肝癌细胞(Hum
在“互联网+教育”时代,现代化的教育技术普遍应用于各层次的教育教学中,有力地推动了教学手段、内容和方法等的改革。作为教学手段的具体表现形式之一的教材,同样应该适应教
目的探讨下调miR-421靶向Sirt3调控肝癌细胞生长和侵袭的机制。方法 RT-PCR方法测定肝癌细胞和正常肝细胞中miR-421表达变化。在肝癌细胞中转染miR-421 inhibitor,MTT测定细
2014年以来,浙江省温州市邮政分公司主动践行“信息引领、文化养人”的战略,积极整合企业内外资源,在二维码技术的基础上,围绕“微营销”这一市场热点,开发了微信网站、“微
<正>丁酉秋日,六朝古都金陵,由《中学语文教学参考》主办的"全国中学散文课堂教学研讨会"在南京雨花台中学拉开帷幕。研讨会名家毕至,精彩纷呈:课堂展示春风骀荡,专家报告春
在公路工程施工的过程中,加强试验检测的管理力度,能够充分的发挥试验检测工作在公路建设中的指导作用,提高公路工程的施工质量,延长公路工程的使用寿命,推动我国交通行业的
空气等离子切割时将产生大量对人体有害的烟尘,其烟尘分布的特点决定了降尘装置的设计。通过实验和理论分析证实了空气等离子切割烟尘分布不同于常规焊接烟尘分布,空气等离子
为有效预防车辆追尾碰撞事故的发生,提出了一种基于毫米波雷达的车辆前向防撞报警系统设计方案.系统利用车载毫米波雷达准确获取自车与前方多个目标之间的车间距离和相对速度
本文主要研究了散养条件下北京油鸡整个产蛋期间(19~65周)的就巢产蛋行为发生及其特性表现。选用600只18周龄的北京油鸡蛋鸡,为便于行为观察记录随机分为6组,每组单独观察。1