【摘 要】
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储能技术在现代社会中扮演着极其重要的角色,其中电介质电容器有着广泛的应用,特别是在大功率、需要快速响应的场景中起着不可或缺的作用。目前的电介质电容器,由于可能存在的介电常数较低,或是击穿电场较低等原因,导致储能密度相对较低,对其应用造成很大限制。但是存在着一种基于反铁电体的电容器,由于反铁电体的宏观自发极化为零,而在外电场的作用下,可以发生到铁电相的相变,产生很大的极化强度,并且在电场减小时可再返
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储能技术在现代社会中扮演着极其重要的角色,其中电介质电容器有着广泛的应用,特别是在大功率、需要快速响应的场景中起着不可或缺的作用。目前的电介质电容器,由于可能存在的介电常数较低,或是击穿电场较低等原因,导致储能密度相对较低,对其应用造成很大限制。但是存在着一种基于反铁电体的电容器,由于反铁电体的宏观自发极化为零,而在外电场的作用下,可以发生到铁电相的相变,产生很大的极化强度,并且在电场减小时可再返回到初始的反铁电相,其P-E曲线可以形成十分独特的双电滞回线,这一特性使得反铁电体电容器易于产生较高的储能密度。所以,发展反铁电体作为储能电容器的材料成为研究的热点。多铁性材料铁酸铋BiFeO3（BFO）在经过一定的稀土掺杂之后基态能成为反铁电相,并在外电场作用下发生铁电相变,使其在储能方面有着很大的应用潜力。在本论文中,我们主要针对稀土掺杂之后的BiFeO3的储能性能展开研究,使用基于第一性原理的有效哈密顿方法,模拟利用不同稀土元素掺杂、掺杂比例、外加电场方向等条件,实现掺杂后BiFeO3储能性能的增强,并且通过一个简单模型分析以上变量如何影响P-E曲线,进而影响储能性能,探索调控储能性能的各项指标。本论文具体研究的掺杂稀土元素种类有La、Nd、Sm、Gd、Dy、Tm,掺杂浓度为0.1～1.0,不同的电场方向为[001]、[100]、[110]、[111]。不同的稀土元素离子半径不同（原子序数更大的稀土元素其离子半径更小）,这是影响掺杂后Bi1-xRxFeO3（BRFO）性质的直接因素。对于纯BFO,其基态结构为铁电R3c相。在一定掺杂浓度之上BRFO基态成为Pnma的反铁电相,且这一临界浓度因稀土元素种类而异。不同方向的电场所带来的差异主要体现在体系相变后具体的对称性上。对于[001]和[100]电场,相变后的铁电相是P4mm;对于[110]电场,铁电相是Amm2;对于[111]电场,铁电相是R3c。[110]和[111]电场下的铁电相相较于[001]和[100]电场的铁电相更加稳定。储能性能具体通过储能密度和效率二者来描述。储能密度基本上呈现出随掺杂浓度单调增加的趋势,但与掺杂元素R之间,随着用离子半径不断减小的稀土元素来掺杂（即从La到Tm）,则没有一个明显的变化趋势。对于La掺杂,体系在低浓度掺杂下更加倾向处于铁电相,对于较高的Tm掺杂,外加电场在击穿电场以下无法使得体系发生相变,这都导致了极小的储能密度。从Nd到Dy掺杂,储能密度无太大变化。储能效率受掺杂浓度的影响与施加的电场方向有关,[001]和[100]方向电场中提升掺杂浓度可以有效提高储能效率,但[110]和[111]电场中掺杂浓度几乎无法影响储能效率;而掺杂元素种类从La改变到Tm,储能效率会不断减小。至于电场方向,则是改变反铁电与铁电相之间相对能量高低,促使体系发生相变的直接因素。总而言之,储能性能的优化并非是通过对某单一变量进行调控来实现的,而是需要统筹兼顾各个变量。在呈现出大致规律的同时,也存在着一些特殊情形,如反铁电-铁电相变电场大于内禀击穿电场、无法从铁电相返回到反铁电相等情况,这些情况的存在导致了双电滞回线无法产生,从而储能密度也会大幅下降。不考虑这些特殊情形,我们的计算可以呈现出一个较为良好的结果,基本上可以在实现较高的储能密度的同时,保证有较高的储能效率,特别在掺杂元素为Tm,掺杂浓度为0.6时,[110]方向电场下能得到最高的储能密度,为239 J cm-3,相应的储能效率也有可观的80%。这一结果基本上可以表明稀土掺杂对调控BiFeO3储能性能的可行性,稀土掺杂铁酸铋的方式在储能方面蕴含着巨大的应用前景。
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