UVC/Fenton及其它光化学氧化技术对腐殖酸降解的研究

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腐殖酸是一种具有代表性的天然有机物,在水体环境中可占到天然有机物的50%以上,其组成中含有大量的高活性芳香烃结构,容易在消毒中受到氧化剂的攻击而形成具有致癌、致畸和致突变作用的消毒副产物(Disinfection by-products,DBPs),从而对人类的健康形成巨大的威胁。因此,对于饮用水水源中腐殖酸含量的控制,具有重要的现实意义。本课题采用UVC/Fenton氧化及其它以短波紫外线(UVC)或真空紫外线(VUV)为基础的光化学氧化技术,以珠江底泥中提取的腐殖酸为研究对象,对腐殖酸降解的机理进行了系统的研究,并比较了不同光化学氧化技术对腐殖酸处理的效果,总结出两种用于去除腐殖酸的经济且有效的工艺。利用傅里叶变换红外光谱对腐殖酸的组成结构进行了研究,结果发现腐殖酸是一种含有羧基和羰基官能团以及芳香烃结构的复杂化合物。探讨了不同反应条件对UVC/Fenton氧化降解腐殖酸的影响,结果表明:当环境温度为30°C、初始pH为3、初始H2O2浓度为0.3 mM,初始Fe2+为0.01 mM时,UVC/Fenton氧化对腐殖酸样品溶液UV254和VIS400的去除率分别为83.41%和92.75%。在最优条件下,探讨了UVC/Fenton氧化对腐殖酸的降解机理,结果表明:经过8 h的处理,腐殖酸溶液UV254和TOC的去除率分别为100%和61.9%,这表明在降解过程中腐殖酸的结构发生了转变。进一步延长处理时间到14 h,腐殖酸溶液的TOC的去除率仅仅增加到66%,这意味着在降解过程中产生了一些难降解的物质。同时,UVC/Fenton氧化可以极大的提高腐殖酸溶液的可生化性,处理4 h后,溶液的BTOC/TOC值可以从0.13增加到最大值0.65,同时,UVC/Fenton氧化可以在2 h的处理后将腐殖酸样品溶液的三卤甲烷生成势(Trihalomathanes Formation Potential,THMFP)从225.3μg/L减少到49.2μg/L,因此,对于本实验所使用的腐殖酸样品溶液,UVC/Fenton氧化联合生物膜法是一种可行的处理工艺。对比了不同的基于UVC和VUV的光化学氧化工艺对腐殖酸的处理效果,以TOC为3mg/L作为限定值(美国饮用水水质标准中TOC的限定值为3 mg/L),共验证出8种处理工艺可以用来处理本实验所使用的腐殖酸样品溶液;进一步比较各种工艺优劣,结果发现VUV光降解工艺和VUV光降解联合生物膜法工艺在这8种工艺中具有工艺流程较为简单以及试剂投入量较少的优点;同时,考察了不同光化学氧化技术对腐殖酸样品溶液THMFP的去除,结果发现UVC/Fenton氧化、VUV光降解、VUV/H2O2氧化以及VUV/Fenton氧化能够在2 h的处理后,使腐殖酸样品溶液的三卤甲烷生成势降低到80μg/L以下(美国饮用水水质标准中THMs的限定值为80μg/L)。结合以上对TOC的去除,各个工艺的优缺点以及对THMFP的去除可以得出:VUV光降解工艺和VUV光降解联合生物膜法工艺是处理本实验所使用的腐殖酸样品溶液的经济且有效的工艺。
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