城市化，是经济发展必不可少的产物。近二十年来，随着经济的快速发展，城市化水平的不断提高，大量有机污染物，如多环芳烃(PAHs)、机氯农药(OCPs)、多溴联苯醚(PBDEs)、双（六氯环戊二烯）环辛烷(DP)、六溴联苯(HBB)和十溴二苯乙烷(DBDPE)释放到环境中。这些有机污染物能够通过大气迁移、河流运输、渗透和干湿沉降等地球化学循环过程而普遍存在于各种环境介质中，进而威胁生态安全和人体健康。珠江三角洲地区（珠三角）是我国社会经济发展最为迅速的地区之一。从之前的研究报道可知，有机污染物在珠三角地区的浓度较高，为研究其在环境中的分布和迁移提供了良好的平台。此外，珠三角地区周边行政区域的城市化水平比珠三角低，珠三角及其周边地区面临着经济发展和环境保护两者之间如何取得平衡的巨大问题。因此，珠三角及其周边地区是研究城市化发展过程中人为活动对有机污染物空间分布的影响及有机污染物在环境中的归趋等问题的理想区域。　　为实现以上目标，本文通过采集珠三角及其周边地区229个土壤样品，并把采样区域按照使用类型分为:居民区、工业区、垃圾填埋区、农田、水源区和林地，及根据城市化水平和地理位置的不同分为珠三角中心区域、珠三角外围地区、东边和西边区域四个区域，并分析其中的不同类型有机污染物的浓度水平和综合评价人为活动对有机污染物空间分布的影响。　　珠三角及其周边地区土壤中∑28PAH和∑15PAH（分别为28种和15种PAHs之和）的浓度变化多样，范围（平均值）分别为8.2-21000(399)和5.1-12000(268) ng g-1。历史残留的OCPs浓度（范围;平均值;95％置信区间）(低于报告检出限(＜RL)-1750;33±164;9.7-40 ng g-1）远高于当前使用杀虫剂(CUPs)的浓度(＜RL-380;10.0±43;4.4-15.7 ng g-1)。另外19种较少关注的杀虫剂，也就是苯基吡唑类（氟虫腈）、氯丹、硫丹、九氯、六氯苯、七氯、狄氏剂、艾氏剂、异狄氏剂、甲氧滴滴涕及其代谢产物在土壤中的浓度较低（4.9±9.5 ngg-1）。BDE-209的浓度（范围;平均值;95％置信区间）（0.20-4400;211±620;130-290 ng g-1）远远高于其他溴取代PBDEs的浓度(＜RL-500;0.06±0.26-11.9±43;1.46-2.2 ng g-1);且PBDEs的浓度从低溴取代到高溴取代呈现递增的规律。新型卤代阻燃剂(HFRs)，也就是DBDPE、DP和HBB在土壤样品中均有检出，检出率分别为99％、90％和61％，且DBDPE的浓度（范围;平均值;95％置信区间）（＜RL-530;29±66;21-38 ng g-1）显著高于HBB(＜RL-720;3.4±48;＜ RL-9.6 ng g-1)与DP（＜RL-83;3.2±8.6;2.0-4.3 ng g-1）的浓度。　　空间分布上，不同土地使用类型工业区、垃圾填埋区和居民区中的各类有机污染物的浓度水平没有显著性差异。这个结果表明快速城市化发展下土地使用类型对有机污染物空间分布的影响并不明显，这可能是由于本研究区域中不同土地使用类型之间相互交叉及其之间的边界随着城市化的发展变得模糊所导致的。此外，不同类型的有机污染物的空间分布相似，也就是高浓度的有机污染物主要集中在珠三角中心区域，而低浓度的则分布在珠三角周边区域，这个分布规律与经济发展状况、人口密度和城市化水平的分布相似，表明社会经济因素是影响有机污染物空间分布的重要影响因素。　　来源分析表明，煤和精炼石油的燃烧是人为PAHs的主要来源。珠三角及其周边地区土壤存在工业氯丹的新输入源。氟虫腈由于半衰期比较短（231天），在很大部分的土壤样品中转化成了氟虫腈砜和氟虫腈硫醚。此外，组成、主因子分析结果表明土壤中高溴取代的PBDEs来自于工业品十溴联苯醚的使用;而BDE-47和BDE-99则来自于工业品五溴联苯醚的使用。土壤中anti-DP的比值与工业品中相当，表明本研究中DP来自于工业品DP的使用，而且同分异构的DP在空间分布上具有立体选择性。　　土气交换结果显示，低分子量的PAHs倾向于从土壤挥发到大气，而高分子量的PAHs则呈现相反趋势，倾向于从大气沉降到土壤。珠三角中心区域∑15PAH从土壤挥发到大气的平均年通量（850μg m-2yr-1）高于珠三角外围区域（195μg m-2yr-1）、西边(320μg m-2yr-1)和东边区域（85μg m-2yr-1），表明珠三角中心区域可能已经成为周边区域PAHs的二次污染源。此外，杀虫剂的土气交换结果显示大部分的DDTs、拟除虫菊酯和有机磷杀虫剂倾向于从大气沉积到土壤中，而HCHs则倾向于从土壤挥发到大气中。　　使用Maliszewska-Kordrbach构建的土壤中PAHs风险评估模型对珠三角及其周边地区进行评估，结果表明，3.5％的土壤会受到PAHs强度污染，而且这些土壤集中分布在珠三角中心区域，含有大约5.2百万人，预示有较大数量的居民面临潜在的暴露风险。而对土壤中19种杀虫剂进行人体健康风险评估发现，6个在高人口密集区域收集的样品对人体有潜在的致癌或非致癌风险。因此这些较少关注的杀虫剂在将来环境研究中需要引起关注。　　土壤中历史残留OCPs的储量(183±160 tons)高于CUPs的储量(67±71 tons)，表明使用拟除虫菊酯和有机磷杀虫剂比OCPs对环境更友好。土壤中不同类型杀虫剂储量预测结果表明，DDTs和HCHs的储量将逐渐降低，且分别在21和9年后降低一半。拟除虫菊酯和有机磷杀虫剂的土壤储量（39和6.2 tons）在开始几年呈现下降趋势，最低值分别为10.9和0.11 tons（时间为5和2年后），然后缓慢上升，并在100年后分别达到86和1.0 tons。