碳纳米管表面修饰及其功能化性质研究

来源 :中国科学院研究生院 中国科学院大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:songyuyue
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碳纳米管在很多领域都有广阔的应用前景,但其几乎不溶于任何溶剂,且在溶液中易聚集成束的性质,大大限制了碳纳米管在各方面的应用。随着碳纳米管合成技术和纯化方法的日趋完善,人们开始把注意力转向应用研究,以应用为目的的各种碳纳米管修饰功能化研究也日益受到人们的关注。   本论文开发了在碳纳米管表面修饰各种官能团的新方法,并研究了这些表面官能团在碳纳米管进一步修饰功能化和在催化、光电领域应用中所起的重要作用,主要内容如下:   1.通过仔细分析碳纳米管缺陷处的结构,结合苯的硝化反应设计一种简单有效的碳纳米管表面修饰硝基、氨基的方法。通过这种方法引入的的硝基或氨基官能团在碳纳米管表面的覆盖密度很高,且得到的氨基修饰碳纳米管在极性溶剂中有很好的分散性。   2.通过碳纳米管表面氨基、酰氯官能团与客体分子反应,分别将花衍生物和卟啉分子等大π共轭结构以共价键的方式修饰到碳纳米管表面,以荧光光谱考察客体共轭结构与主体碳纳米管之间的电荷传输情况,发现碳纳米管能提取客体共轭结构光生电子并迅速导走,表现为明显的荧光淬灭现象。   3.通过硝酸处理在碳纳米管表面修饰含氧官能团(主要为羧基),并设计实验,实现了在保证碳纳米管表面含氧官能团总量不变的前提下有效调节表面羧基和羟基的相对比例。   4.以NO的SCR反应作为探针反应考察了碳管表面羟基和羧基对V2O5/CNTs催化剂催化性能的影响,发现表面羟基官能团对V2O5/CNTs催化剂的SCR活性有显著的促进作用。并初步探讨了羟基官能团促进V2O5/CNTs催化剂SCR活性的机理。这对指导人们更理性地设计和制备高效碳基催化剂具有重要的理论价值。   5.考察了SO2和H2O对V2O5/CNTs催化剂SCR活性的影响,发现SO2对V2O5/CNTs催化剂的SCR活性有明显的促进作用,而在SO2和H2O共同存在的情况下,V2O5/CNTs催化剂的SCR活性与只有SO2存在时相比有所降低。并首次发现碳纳米管表面官能团对SO2的促进作用产生很大影响,V2O5/CNTs-COOH催化剂表面SO2的促进作用更为明显。   6.首次通过湿化学方法合成了共价键结合的酞菁-苝给受体结构,并原位修饰碳纳米管。所得复合材料有望在组装有机太阳能电池方面发挥极大作用。   7.采用湿化学方法原位合成了MWCNTs-CdS复合材料,并首次研究了其光催化分解水性能,发现适当量的碳纳米管能显著增强CdS的光催化产氢性能。这为制备高效光催化分解水催化剂提供了新的思路。
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