论文部分内容阅读
本文以洋山港多种海洋经济生物为研究对象,测定其体内的多环芳烃(Polycyclic Aromatic Hydrocarbons,PAHs)含量,并在营养级水平上进行分析研究,同时结合基于热力学平衡的PDMS被动采样技术和基于动力学平衡的Tenax脱附技术评价洋山港沉积物、悬浮物以及上层海水中PAHs的生物有效性研究,主要结论如下: (1)本研究的海洋生物样品分为底栖生物和游泳生物,PAHs的累积分别为110-1090 ng/g dw和70-1640ng/g dw,3-4环PAHs在生物体内占主导地位,与世界上其他港口海洋生物体内PAHs的残留浓度相比,洋山港生物体内污染物的累积处于低等水平。其中,游泳生物体内PAHs沿着食物链进行了富集,而底栖生物体内PAHs浓度和营养级水平没有明显的相关性,造成这种差异的原因可能与它们的摄食行为以及海水、沉积物和悬浮物中多环芳烃的生物有效性密切相关。此外,洋山港海洋生物体内具有潜在致癌性的PAHs的浓度范围为5.9-340 ng/g dw,约占总PAHs浓度的1.2%-57%,与之前的研究相比,洋山港海洋生物PAHs暴露的潜在致癌风险显著下降,并且通过计算终生致癌风险(ILCR)的值得出关于洋山港海产品的消费不会导致重大健康风险。 (2)7-乙氧基-3-异酚恶唑酮脱乙基酶(ethoxyresorufin-O-deethylase,EROD)活性可以反映海洋生物体内芳香烃受体(Aryl hydrocarbon receptor, AhR诱导酶水平,而 AhR受体物质可以作为海洋生物体的污染指标。研究表明:洋山港海洋生物体内EROD酶活性的范围在0.50-2.08p mol/min/mg protein之间,并且生物体内EROD酶活性不随生物体内有 AhR效应的物质浓度的增加而增加,说明PAHs并不是洋山港海洋生物体内的主导污染物。此外,EROD酶活性与营养级水平也没有很好的相关性,这可能与不同生物体的基础代谢或者洋山港的海水温度较低密切相关,因此,EROD酶活性不适合作为洋山港海洋生物体暴露于特定污染物的指示器。 (3)在基于PDMS热力学平衡评价洋山港沉积物孔隙水中PAHs的生物有效性的研究中发现:底栖生物和沉积物孔隙水中多环芳烃之间平衡分配已经实现,基于热力学势平衡计算得出的沉积物孔隙水中PAHs的自由溶解态浓度可以非常好的预测底栖生物体内的PAHs浓度,然而,它却高估了游泳生物体内PAHs的积累。由于沉积物孔隙水中PAHs浓度高于上层海水中PAHs的自由溶解态浓度,因此,海域环境中PAHs的流动的方向是从沉积物孔隙水到上层海水。此外,游泳生物体内的PAHs浓度可以根据上层海水中PAHs的自由溶解态浓度准确地预测。 (4)在测定海洋生物对洋山港海域悬浮物中PAHs富集系数的基础上,结合Tenax连续萃取法研究悬浮物中PAHs的脱附动力学,为评价洋山港悬浮物中PAHs的生物有效性提供简单、快速的评价方法。结果表明,洋山港海域生物对悬浮物中PAHs的生物-底泥富集因子(BSAF)处于0.02~0.21之间,说明该海域生物体对悬浮物中 PAHs的富集程度较低;悬浮物中PAHs的快速脱附比例(Frap)处在20~40%之间,且快速、慢速和极慢速脱附速率常数其数量级分别为10-1、10-2和10-4;此外Tenax6h单点萃取的PAHs浓度与大多数海洋生物体内的累积浓度相关性良好(0.64<r2<0.80,P<0.01),表明Tenax6h单点萃取比例可以简便快速预测悬浮物中PAHs在海洋生物体内的累积量。该方法可用于评价海域悬浮物PAHs的污染并为相关海产品的质量安全和食用风险提供生物有效性评价依据。 综上所述,采用化学方法如基于PDMS的平衡被动采样以及基于Tenax脱附动力学平衡和生物监测相结合的方法,分别对洋山港环境介质中PAHs的生物有效性、生物体内PAHs污染水平以及食用洋山港海产品的健康风险进行了评价。PAHs浓度变化模式对港口地区的建设和日常活动具有高度的反映作用,并且与我们以前的研究相比,洋山港海洋生物中的总多环芳烃和致癌性多环芳烃的百分比均大幅下降。此外,EROD生物标志物不是一个对海洋动物的PAH暴露的毒性作用的合适的指标,需要确定在洋山港环境中测定多环芳烃潜在影响的替代方法。而基于PDMS平衡采样已建立了一个来测量沉积物有关污染物的生物有效性和预测底栖生物体内污染物的热力学势的工具,我们的研究进一步证实了PDMS与洋山港海洋动物组织中的残留的定量特征。在这样的意义上,基于PDMS的被动采样提供了一个定量仿生工具预测污染物的生物蓄积性。此外,Tenax6h单点萃取比例可以简便快速预测悬浮物中PAHs在海洋生物体内的累积,可用于评价海域悬浮物PAHs的污染并为相关海产品的质量安全和食用风险提供生物有效性评价依据。