甲烷经由中间物种CH3X(X=OH、SH、Cl以及Br)转化为乙烯、丙烯等低碳烯烃的反应过程为天然气资源的利用提供了一条崭新的途径，具有重要的研究价值和工业应用背景。本文利用具有范德华校正的周期性密度泛函理论计算方法，研究了具有CHA结构的H-SAPO-34分子筛催化若干烯烃甲基化反应的机理和能量关系。首先，探讨了烯烃对于甲基化反应催化性能的影响规律。计算结果表明，随着碳链长度和双键上取代基的支链化程度的升高，甲基化反应活性逐渐提高;其次，分析比较了四种甲基化试剂在H-SAPO-34分子筛酸性位上的吸附行为。基于对甲基化试剂接受酸性质子的能力以及C-X键断裂的难易程度的分析，探讨了甲基化试剂对于甲基化反应活性的影响规律。计算结果表明，甲基化试剂的反应活性依次为:CH3OH＞CH3Br～CH3Cl＞CH3SH;最后，通过替换H-SAPO-34分子筛中的骨架金属原子构建了一系列酸强度不同的具有CHA结构的分子筛。以氨气吸附焓作为酸强度描述因子，建立了甲基化反应过渡态能量与酸强度描述因子之间的能量线性关系。研究发现，不同烯烃的甲基化反应活性对于酸强度的变化具有相似的敏感性（即具有相似的能量线性关系斜率）。与之相反，不同甲基化试剂的甲基化反应活性的酸强度敏感程度则完全不同:烯烃与卤代甲烷甲基化的酸强度敏感性远小于烯烃与甲醇和硫醇甲基化的酸强度敏感性。进一步的Bader电荷分析揭示了甲基化反应对于酸强度敏感性差异的根本原因，发现具有离子对结构的有机组分与分子筛骨架之间的电荷分部是影响甲基化反应酸强度敏感性的重要因素。