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煤岩对温度和压力等环境条件十分敏感,往往比周围的岩石更容易发生流变作用,其变形在纳米尺度的表现及其流变机理,受到国内外学者的广泛关注。煤岩作为一种含气含水的有机岩石,在强烈的流变作用下其大分子和孔隙结构容易发生变化,造成物质能量的改变,是矿井发生煤与瓦斯突出事故重要根源。因此,研究煤岩流变过程中脆韧性转化条件、大分子和孔隙结构变化以及煤岩流变的机理,具有重要的科学意义和应用价值。 通过高煤级煤的实验室变温变压流变实验,结合光学显微镜、高分辨率透射电镜、傅里叶红外光谱、激光拉曼光谱、X射线衍射和低温液氮吸附孔隙结构测试等手段,展开对高煤级煤岩流变的流变类型、显微构造、化学结构和分子基团的分析,探索煤岩流变行为及其对大分子结构和孔隙特征的影响,获得如下创新性结果和认识: 1.高煤级煤岩天然流变宏微观特征 煤层流变是在应力驱使下物质迁移耗散来适应新的环境条件的过程,宏观上煤层可形成几种形态:煤层层滑剪切带、穿刺和岩楔构造、煤层和岩层整体揉皱、煤层在顶底板间揉皱以及煤层的增厚和变薄等。高煤级煤岩发生流变的样品(糜棱煤)受到强烈挤压或剪切作用,原生结构遭到破坏,光泽暗淡,煤体呈细粒状,粒径小于1mm,多发育揉皱、糜棱结构和团块构造等,煤岩成分难区分。 2.高煤级煤岩流变的脆韧性转化条件 (1)温度是影响高煤级煤变形的主要条件,温度达到400℃,样品发生韧性流变现象;围压对煤岩的变形的影响表现为较高的围压使煤岩样品更难发生变形,即高围压可以增加样品稳定性;应变速率对于煤岩变形的影响表现为:煤岩处于脆性破裂域,应变速率越大,样品越容易发生脆性破裂;当温度升高,应变速率越小,样品越容易发生韧性流变现象。 (2)实验室条件下煤的流变显微构造与天然条件下形成的煤岩流变结果相似,说明脆性煤岩流变和韧性煤岩流变是可以在实验室模拟获得的。高煤级煤实验样品的微观特征表现为:脆性变形主要发育共轭裂隙,脆韧性变形定向性不是很明显,而韧性流变则发育韧性剪切带,产生内部颗粒的流动和变形,并可见旋转和磨圆的特征,出现S-C构造,指示应力方向。 (3)高煤级原生结构煤在温度400℃围压70MPa条件下应力指数为6.58,在温度400℃围压90MPa条件下应力指数为9.54,属于半脆性流变,在温度350℃,围压70MPa条件下应力指数为24.6,属于脆性流变。 (4)结合前人实验结果推测,在煤的自然演化过程中,估计沁水盆地高煤级煤在较小的应变速率下发生脆韧性转化的温度更低,可能是50~150℃;在较大的应变速率下发生脆韧性转化的温度较高,可能达到100~250℃。 3.高煤级煤岩流变的大分子和孔隙结构演化特征 (1)不同条件形成的煤岩流变其演化特征差异性明显,XRD测试结果显示,随着温度升高,流变程度增强,d002呈下降趋势,Lc和N变化都不明显,La和La/Lc表现为上升趋势。 (2) HRTEM图可以看出,在一定温度和压力条件下的流变实验会改变煤的基本结构单元,形成与天然条件下韧性煤岩流变相似的特征,甚至定向性比天然煤岩流变的结构更强,有序度更高。 (3)探讨不同流变机制引起煤岩流变大分子结构变化及次生结构缺陷产生机理。高煤级煤岩发生脆性流变或脆韧性流变,一些键能较弱的长脂肪烃和有机官能团断裂,芳烃侧链脱落,变成游离小分子裂解出去,其作用以应力降解为主;当煤岩发生韧性流变,次生缺陷发育,机械能转化为应变能,脱落的小分子和官能团支链重新组成脂肪环或芳核,使得脂肪族和芳香族结构富集,其过程既有应力降解又有应力缩聚。 (4)原生结构煤孔容和孔比表面积都大于经过流变实验的煤;随着温度升高,流变程度增加,孔容和孔比表面积均呈下降趋势,韧性煤岩流变的孔容明显比其它煤岩样品小得多;脆性煤岩流变的孔比表面积较大,韧性变形煤的孔比表面积较小。脆性和韧性煤岩流变主要为孔径小于15nm的微孔、极微孔和亚微孔,脆韧性煤岩流变具有较多的中孔和过渡孔,且比脆性流变和韧性煤岩流变连通性好,有利于煤层气的运移。 (5)本组实验中的吸附曲线随相对压力升高而增大,当相对压力达到一定阶段,吸附量迅速增到最大值。大部分样品没有吸附回线,说明孔隙结构主要为一端封闭的不透气孔;而韧性变形煤出现吸附回线,说明韧性变形煤可能有较多的开放型透气性孔。 4.高煤级煤岩流变的过程和机理 (1)煤岩在较高的应力条件下发生蠕变,一般分三个阶段:衰减蠕变阶段即不稳定蠕变阶段;稳态蠕变阶段即稳定流动阶段;急剧流动阶段即加速蠕变阶段. (2)煤岩受到构造应力作用发生不同类型的流变。煤岩脆性流变是煤岩在剪切应力的作用下发生物质不连续迁移,主要过程为煤层断裂、磨碎、粒化和颗粒间运动,在演化过程中颗粒也具有定向性,但大分子结构破坏不明显,芳香族的重排和聚合作用不明显,变质程度变化较小。韧性流变形成不同尺度的褶皱,伴随着煤炭物质发生迁移,微观上表现为芳香核不断增大,芳香族聚合,大分子结构单元面网间距缩小、定向化排列、稳定性提高,属于动力变质作用。煤岩脆韧性流变是介于两种流变之间的流变种类,兼具两种类型流变的特征,既有动力变质作用,也会发生大规模的粒间运动,导致煤中孔裂隙增多,比表面积急剧增加,聚集了大量的表面能,在动力变质作用下产生了大量了水和甲烷气体,富集在煤的孔裂隙中,增加了煤与瓦斯突出的危险性。