金属卟啉与杂多酸复合型催化剂的制备及其催化性能的研究

来源 :大连轻工业学院 大连工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:get_to_do
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
金属卟啉由于其独特的化学结构,广泛应用到光助催化、气敏元件和光信息储存等领域,最近,金属卟啉在仿生催化烷烃氧化反应的应用研究中取得了突破性的成果,为其在实际应用中开拓了广阔的前景。杂多酸是一种通过氧原子桥联方式进行空间组合的多氧簇金属配合物,被广泛应用到石油化工、精细化工、分子剪裁设计和环境友好催化领域。   本论文的主要工作是,首先在温和的条件下合成了一系列水溶型金属卟啉即四对(4-三甲铵基苯基)金属卟啉和钒取代杂多酸(H5PMo10V2O40);再将卟啉、金属卟啉与杂多酸在水溶液中反应合成一系列金属卟啉/杂多酸配合物,并利用红外光谱、紫外光谱、扫描电镜和电化学等手段对配合物的结构进行表征,结果表明金属卟啉是以阳离子的形式存在的,杂多酸以阴离子的形式存在,二者同过离子键的形式键接到一起,这种结构有利于提高有机会属卟啉在无机材料杂多酸上的结合能力,克服了以往的有机/无机材料中有机活性组分结合不牢靠,容易流失的缺点。最后,将这一系列金属卟啉/杂多酸配合物作为催化剂应用到苯的羟基化反应中,以过氧化氢为绿色氧化剂,乙腈为溶剂,探讨了反应温度、反应时间、催化剂用量和过氧化氢用量对氧化反应的影响,得出了此反应体系的最佳工艺条件为:苯1.00ml,过氧化氢1.61ml,反应温度60℃,反应时间4h,催化剂用量0.30g。在此反应条件下考察了一系列金属卟啉/杂多酸催化剂的催化性能,发现所用的催化剂对苯羟基化催化氧化的催化活性次序为:铁卟啉/钒取代杂多酸>锰卟、啉/钒取代杂多酸>钴卟啉/钒取代杂多酸。同时探讨了这种催化剂对苯羟基化反应的催化氧化活性中心,研究发现催化剂的催化活性中心为钒取代杂多酸中的钒原子,而会属卟啉的存在能够极大地提高催化剂的催化活性,使苯的转化率从单纯使用钒取代杂多酸催化氧化的11.3%提高到20.0%左右,并且苯酚的选择性几乎没有改变。
其他文献
会议
在已发现的超富集植物中,超富集铀的植物种类较少,而且以往植物在铀胁迫下生理生化响应的动态变化的研究鲜见报道。因此,本研究以空心莲子草(Alternanthera philoxeroides L.
  尖膀胱螺(Physa acuta Draparnaud 1805)是原产北美洲的淡水底栖动物,为世界性广布淡水螺类。二十世纪八十年代开始快速入侵我国的广大地区。本文通过对南四湖流域内大型
  驼鹿(Alces alces)是中国珍贵稀有的大型经济动物,是国家二级保护动物,已经列入《中国濒危动物红皮书》。历史上是鄂伦春民族的主要狩猎对象。所以对它的研究格外引人关注
经热解及氨浸方法回收废弃含铜催化剂中的铜,并通过蒸氨还原法制备工业级氧化亚铜。研究了升温速率、热解终温、终温保持时间和空气流量等因素对热解废弃含铜催化剂中有机物的影响;利用TG-DTG动力学分析方法,采用多重升温速率和单重升温速率结合的方法分析废弃含铜催化剂的热解动力学;对热解产生的尾气进行处理,分析了碱液比、尾气流速和吸收液温度对尾气吸收率的影响;采用氨浸方法浸出热解后的废催化剂中的铜,研究了氨
碳纳米管因其独特的电磁、力学及化学性能成为世界范围内的研究热点之一。本文对碳纳米管与环氧树脂复合材料的导热性能进行了深入定量化的研究,探索了CNTs/EP复合材料的制备
本文采用两步法,以双酚A型氰酸酯和双酚A型环氧树脂为主要原料制备了一种新型的氰酸酯/环氧泡沫材料。重点研究了环氧树脂比例,密度和碳纳米管含量对氰酸酯/环氧泡沫结构和性
化石燃料燃烧引起的CO_2排放是造成全球气候变暖的一个重要原因。CO_2的低成本捕集是应对气候变化、控制碳排放的有效手段。相比于传统醇胺溶液吸收法能耗大、对设备腐蚀性高、易降解等缺点,吸附法具有能耗低、对设备损害少、循环稳定性好等优点,从而成为CO_2捕集领域的研究热点。但吸附法使用的吸附剂具有制备复杂、成本高的缺点,限制了其大规模利用。因此寻找成本低廉、CO_2吸附性能好的吸附新材料成为目前的研
学位