论文部分内容阅读
利用半导体的可见光光催化技术来消除环境中的有机污染物,已经成为在环境保护的领域中最有前途的技术之一。对于可见光催化的研究来说,其中的一个重要方向就是研制一种具有高可见光响应的新型光催化剂。石墨相氮化碳（g-C3N4）因其较小的光学带隙能够吸收较多的可见光,而受到广泛关注。而多孔氮化碳（mpg-C3N4）显示出更为优异的物理化学性能,在光催化方向具有很大的应用潜力。因此,对mpg-C3N4的改性研究有着极大的价值。本论文根据当前光催化剂的研究结果和现状,制备了一系列具有较高可见光催化活性的改性多孔mpg-C3N4光催化剂。研究工作如下:1.使用氯化铜和三聚氰胺为前驱体,制备了引入铜为0.1至5 wt%的一系列铜掺杂多孔石墨相氮化碳（Cu/mpg-C3N4）光催化剂。合成样品的物理化学性质通过XRD,FT-IR,SEM,TEM,XPS,BET,DRS和PL进行表征。结果表明:掺杂的Cu2+改变了样品的光学特性,影响了样品的能带结构,并增加了电子-空穴的分离率。随后,Cu/mpg-C3N4的光催化活性通过甲基橙（MO）降解在可见光照射下进行评估。通过Cu2+掺杂的mpg-C3N4,在120分钟内,MO降解的效率达到90.3%。Cu/mpg-C3N4的速率常数较纯的g-C3N4来说提高了2倍。这些结果应有效地扩大了mpg-C3N4作为可见光催化剂的应用。2.氧化锌（ZnO）和多孔石墨相氮化碳（mpg-C3N4）杂化的纳米复合光催化剂（mpg-C3N4/ZnO）,在本文中通过简单的一步煅烧法合成。合成样品的理化性质进行进一步的表征,利用XRD,FT-IR,SEM,TEM,XPS,BET,DRS和PL进行表征。随后,mpg-C3N4/ZnO复合光催化材料对甲基橙水溶液（MO）的可见光照射下的光催化性能用光催化降解来进行评价。得到的mpg-C3N4/ZnO纳米复合材料的光催化活性显著增强,而且比纯的mpg-C3N4和ZnO都高。mpg-C3N4/ZnO纳米复合材料改进的光催化活性归因于的光生电子-空穴对的分离效率的提高,这是从mpg-C3N4和ZnO之间建立的异质结产生的。3.合成了一系列介孔石墨碳氮化物（mpg-C3N4）/Ag2O光催化剂。通过X射线衍射（XRD）,扫描电子显微镜（SEM）,透射电子显微镜（TEM）,N2气体吸附Brunauer-Emmett-Teller（BET）法（N2-BET）,傅立叶变换红外光谱（FT-IR）,UV-vis漫反射光谱（DRS）和光致发光光谱（PL）方法分别测定其相结构,纯度,形态,光谱和光致发光发射性能。在可见光照射下甲基橙（MO）水溶液的光催化降解表明mpg-C3N4/Ag2O-50纳米复合材料具有最好的活性。该纳米复合材料的光催化活性分别比纯mpg-C3N4和Ag2O样品在亚甲基橙降解中的光催化活性高近5.0和3.4倍。光催化活性的增强主要归因于增强的可见光吸收能力和纳米复合材料的对应物之间的p-n异质结的形成,其促进电荷载体的产生和分离。此外,使用不同的清除剂,空穴（h+）和·O2-被确定为亚甲基橙降解反应中的主要氧化物种。