基于荧光、电化学方法的传感器以及分子器件的构筑

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本研究首先以纳米材料为检测平台结合荧光共振转移实现了对DNA的检测。纳米材料作为一种荧光淬灭剂,它可淬灭不同荧光发射频率的荧光基团,将其应用于荧光检测,不用考虑荧光基团-淬灭剂的匹配选择性,在很大程度上简化了实验设计和操作,增强了其在实际应用中的可能性。在进行了初步的探索之后,我们将这种方法进一步的深入,主要是围绕以下几点来进行:研究了一系列条件以进一步增强这种方法区别碱基错配的能力,而且提出了基于具有荧光共振能量转移FRET性质的双标记探针的策略来更进一步增强这种区分能力;为了更接近于实际情况,我们进行了长链目标DNA的检测,并区分嵌入在长链DNA中完全互补目标DNA序列和存在单碱基错配的目标DNA序列,并研究了血清对区分碱基错配能力的影响;我们实现了多目标的同时检测;将这种方法拓展到蛋白质(如凝血酶)的检测和环境监测(Hg2+、Ag+的检测);对纳米材料作为荧光淬灭剂淬灭荧光的机理进行了初步的探讨。这些检测方法简单易行,而且具有较好的检测灵敏度、选择性以及较低的检测限。  在现代分析化学领域,微型化是一个重要的、不可逆转的发展方向。为了将来实现仪器的微型化以及检测智能化,接下来我们致力于检测与分子器件的完美结合,并拓展了生物分子在构建复杂分子器件方面的应用。我们首先利用分子电化学整流器完成了对癌细胞的选择性检测,紧接着我们基于四极子的荧光体系完成了对组氨酸和半胱氨酸的检测并构建了基础的分子逻辑门。在进一步的研究中,我们将DNA分子器件应用于DNA放大检测中,实现了分子器件与检测的更紧密的结合。最后,我们在分子器件的构筑方面做了大量的努力,建立了一个基于分子水平的具有可重置和可编码功能的安全系统。最后我们以DNA为构筑模块,在一个简单的DNA发夹结构的平台上构建了一系列复杂的逻辑线路,以运行计算和非计算性的功能。为了计算的功能,我们构建了半加法器、半减法器、全加法器和全减法器,而构建的用于非计算性的复杂逻辑线路包括多路器、多路解调器、编码器、译码器和数值比较器。上面所有这些建立的逻辑线路共用一个DNA平台和统一的一个阈值,显示了DNA计算的前景,而且可以通过一个简单的策略来实现重置以允许多次操作,为设计基于DNA的高级的分子逻辑线路提供了一种新颖的概念性模型。
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