甲烷催化裂解反应中进料组成及催化剂组成影响的研究

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甲烷催化裂解反应制氢气同时生成碳纳米材料的工艺有重要的工业前景.作为制氢过程,甲烷裂解不生成碳氧化物,从而不产生温室气体;没有一氧化碳产生,从而生成的氢气特别适合质子交换膜燃料电池的应用.用共沉淀法制备类水滑石层状化合物(称为Feitknecht化合物)的碱式碳酸盐,经煅烧后形成复合氧化物及还原后形成氧化铝负载镍催化剂,并对其结构和性质进行表征.采用纯甲烷进料和有稀释气体的甲烷进料,研究了甲烷裂解反应的行为.提出纯甲烷进料条件下反应温度的影响因素.对实验中生成的各种碳纤维结构进行了电镜分析,提出催化剂结构和组成、反应气氛和温度是决定生成的碳纤维结构的主要因素.随着温度的提高,在含铜的催化剂上生成了章鱼状、纤维状和竹节状的碳纳米管.进一步的分析说明,催化剂中的金属颗粒呈多面体时生成章鱼状的碳纳米管;金属颗粒呈充分发展的液滴状时生成竹节状的碳纳米管.这表明金属的变形性是决定碳纳米形态的主要因素.适当的变形性导致充分发展的碳纳米管.催化剂中铜的加入对镍金属的变形性有重要影响,说明适当组成的催化剂上最容易生长碳纳米管.气氛对碳纳米结构也有重要影响,随着氢气的分压增加,竹节状结构得到充分发展.锌的加入使得管状结构更容易生成.
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