无机钙钛矿/二硫化锡异质结界面调控及光电性能研究

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钙钛矿光电子材料凭借优异的物理化学性能,在光电子器件领域具有广泛应用前景。目前钙钛矿/过渡金属硫化物异质结构在载流子输运特性调控方面具有极大潜力,因而得到了广泛的认可和关注。在此方面,本论文围绕无机钙钛矿/二硫化锡异质结为研究对象,重点讨论异质结构构建以及界面控制方法对材料与光电子器件性能影响。建立了SnS2/Cs2SnI6异质结构和SnO2/SnS2/Cs Pb Br3异质结构,分析了利用界面处共用Sn原子对双钙钛矿材料生长和界面硫化对器件光响应过程的影响。主要的研究内容和结果如下:(1)通过界面调控充分发挥SnS2/Cs2SnI6结构共用原子的优势,讨论不同反应浓度(0、1、2、4 m M)与反应时间(15、30、45 min)条件下,制备SnS2/Cs2SnI6异质结构以调控界面的性能,并对不同生长条件下的异质结构进行结构、光学和电学特性研究。结果表明,反应浓度为2 m M、反应时间为30 min的样品具有最佳的性能。在此基础上,制备了基于叉指电极MSM结构的光探测器件,该器件比探测率可以达到1011量级;(2)以构建无机钙钛矿异质结构的多层薄膜型光探测器为目的,开展SnO2薄膜生长、表面硫化和物性研究工作,重点讨论退火工艺对薄膜晶体质量和表面平整度的影响。XRD、AFM和光谱测试结果表明,在700°C的退火温度下的SnO2薄膜具有最佳的性能。在此基础上,对所生长的SnO2薄膜进行表面硫化。从样品晶体结构、表面与化学状态的变化讨论硫化过程中SnS2的形成过程,及其对异质结光学电学的影响。I-V曲线测试和PL测试结果表明,在0.9 m W/cm~2激发功率条件下可以达到±2.3×10-8A的光电流最大值;样品在360 nm、388 nm和530 nm处分别存在SnO2、SnO2/SnS2和SnS2的PL发光峰位。(3)进一步构建SnO2/SnS2/Cs Pb Br3异质结构光探测,讨论SnO2/SnS2表面钙钛矿材料生长过程和材料特性,并分析该器件光响应特性。器件最高在15 V存在光响应值为2.5×10-2A/W。在相同10 V的电压下,与Cs Pb Br3和SnO2/Cs Pb Br3两种薄膜型器件结构相比(Cs Pb Br3和SnO2/Cs Pb Br3器件在529.5 nm和518nm处的光响应峰值分别为9.3×10-5A/W和2.1×10-5A/W),器件响应度分别提高171倍和761倍。这主要归因于异质结界面硫化即SnS2层的引入,可进一步提升光生载流子的分离效果,最终提升器件性能。
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