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研究开发离子电导率高且制备容易的钠离子导电固体电解质材料对。Na/S电池以及气体传感器的发展具有重要的理论意义和实用价值。NASICON是一种在冶金、环保以及能源等诸多领域有着广泛应用价值的固体电解质材料。本文以NASICON结构钠离子导体为对象,以玻璃陶瓷作为固体电解质的外在形式,结合差示扫描热分析法(DSC)、X射线衍射(XRD)、傅立叶变换红外光谱(FTIR)、扫描电子显微镜(SEM)和交流阻抗谱(EIS)等表征方法,较系统地研究了材料结构与物理化学性能之间的关系。研究了玻璃陶瓷电解质在固体电解质改善材料晶界效应中的作用和机理,以及对离子电导率的影响。得到如下主要结论:
(1)通过对Na2O-Al2O3-GeO2-P2O5基础玻璃的热处理,制备了导电主晶相为Na1+xAlxGe2-x(PO4)3的玻璃陶瓷钠离子导体。其电导率高于相同条件下的基础玻璃和传统烧结陶瓷材料,制备过程容易实现。
(2)对Na2O-Al2O3-TiO2-GeO2-P2O5基玻璃热处理制备得到导电主晶相Na1.8Al0.8TixGe1.2-x(PO4)3(X=0.6-1.1)的玻璃陶瓷。750℃热处理12小时制备的Na1.8l0.8Ti1.0Ge0.2(PO4)3玻璃陶瓷是整个体系中导电性能最佳的组分。Ti4+的取代使得钠离子电导率提高了一个数量级。
(3)制备了Na1.8+Al0.8Ge0.2Ti1.0P3-xSixO12(x=0-0.5)体系玻璃,考察了热处理后得到的玻璃陶瓷的晶相、离子电导率和微观形貌。结果表明,Si的掺杂抑制了NASICON结构晶相的析出和发育,并导致多种杂质的出现,严重影响材料的离子导电性能。